Совершенствование методов контроля радиоактивных веществ в газовоздушной среде при эксплуатации ядерных реакторов : диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук : 01.04.01

Эксплуатация ядерных установок сопровождается поступлением радиоактивных веществ в атмосферный воздух и воздух рабочей зоны. Радиоактивные газы и аэрозоли в воздухе могут быть источником облучения персонала и населения. В этом случае корректный расчет доз внешнего и внутреннего облучения является важным компонентом комплекса мер по обеспечению радиационной безопасности как персонала так и населения. Расчет дозы внутреннего облучения вследствие ингаляционного поступления радиоактивных веществ в организм сопровождается существенными неопределенностями в оценке формы и параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размеру и типу транспортабельности радиоактивного вещества.
Особенностями оценки дозы внутреннего облучения при ингаляционном поступлении являются характеристики вдыхаемого воздуха: радионуклидный состав, дисперсность, фазовый состав и тип транспортабельности. Фазовый и дисперсный состав газоаэрозольной смеси радиоактивных веществ зависит от ряда факторов: источника образования, температуры, влажности окружающей среды, летучести вещества и т. д. Газоаэрозольная смесь может быть представлена различными фазовыми состояниями:
– аэрозоль (кобальт, стронций, марганец, цезий);
– инертные газы (аргон, криптон, ксенон);
– элементарные пары (йод, рутений, теллур и др.);
– более сложные органические и неорганические соединения.
Определение объемной активности для многокомпонентных газо-
аэрозольных смесей необходимо выполнять раздельно. Отсутствие информации о фазовом составе приводит к ситуации консервативного подхода с использованием компонентов с наиболее высоким дозовым коэффициентом [1, 4]. Наличие в воздушной среде инертных радиоактивных газов не представляет опасности для внутренних органов персонала и населения. С точки зрения дозообразования
5
рассматриваются исключительно в качестве источника внешнего облучения [3, 4]. Тем не менее дочерние продукты распада техногенных радиоактивных газов должны учитываться при оценке доз за счет ингаляционного поступления для рабочих мест предприятий ЯТЦ. Для соблюдения требований по ограничению выбросов в атмосферный воздух и для обеспечения радиационной безопасности персонала большое значение имеет контроль объемной активности, дисперсного и фазового состава газо-аэрозольной смеси как в вентиляционной системе после очистки, так и в рабочих помещениях [5].
Таким образом, повышение точности и достоверности результатов определения радиоактивных веществ в атмосфере с учетом их физико-химических свойств путем экспериментального определения удельной активности газовой и аэрозольной составляющих и дисперсности аэрозольных частиц для оценки степени отложения радиоактивных веществ в респираторном тракте персонала и населения является актуальной научно-технической задачей.
Степень разработанности темы исследования
Существующие приборы и методы контроля различных параметров газо- аэрозольных смесей на рабочих местах и в вентиляционных системах, имея свои преимущества и недостатки, не дают четкого представления о характеристиках радиоактивных веществ при ингаляционном поступлении. Одним из ключевых факторов, определяющих поступление и осаждение радиоактивного аэрозоля в отделах респираторного тракта, является размер частиц. На сегодняшний день существует типовой подход для оценки распределения радиоактивных аэрозольных частиц по размерам в воздушной среде в выбросах и на рабочих местах: анализ дисперсного состава аэрозолей с использованием каскадных импакторов и пакетов многослойных фильтров [6–8]. Эти средства измерения имеют ограничения по размеру улавливаемых радиоактивных аэрозолей. Однако существуют рабочие места, на которых были обнаружены ультрадисперсные радиоактивные аэрозольные частицы (<10нм) [9]. Присутствие аэрозолей таких малых размеров в воздушной среде может создавать дополнительный вклад в 6 отклик, полученный от каждого улавливающего элемента типового устройства, на котором происходит осаждение аэрозолей. Ввиду этого, для корректного оценки распределения радиоактивных частиц необходимо учитывать долю ультрадисперсных аэрозольных частиц. Помимо аэрозольной компоненты, оценка эффективной дозы облучения населения от выбросов радиоактивных веществ в атмосферный воздух требует анализа объемной активность газовой составляющей воздушной среды, например, для изотопов йода [10]. Однако на сегодняшний день доступного и простого способа раздельного определения объемной активности газоаэрозольной смеси радиоактивного йода на предприятиях ядерного топливного цикла нет [29]. Таким образом, разработка доступного метода определения объемной активности различных фракций радиоактивного йода в воздушной среде представляет важную задачу в области обеспечения радиационной безопасности населения в зоне ядерных объектов. Объектом исследования является газоаэрозольная смесь, которая создается при эксплуатации ЯР и является негативным фактором для персонала и населения с точки зрения ингаляционного поступления в организм. Предметом исследования являются методы радиационного контроля для определения физико-химических свойств радиоактивных веществ в газоаэрозольной смеси. В соответствии с этим целью диссертационной работы является повышение достоверности информации о физико-химических свойствах радиоактивных веществ путем использования простых, доступных и серийновыпускаемых пробоотборных устройств, которые позволят с минимальными трудозатратами получить сведения о газоаэрозольной смеси при эксплуатации ЯР. Для достижения этой цели в диссертационной работе решаются следующие задачи: 1. Разработать метод математической обработки экспериментальных 7 данных для определения вклада различных форм радиоактивного йода в атмосфере в суммарную объемную активность этого радионуклида. 2. Выполнить оценку эффективной дозы для населения, исходя из доли различных химических соединений радиоактивного йода в выбросах предприятий, эксплуатирующие разные ЯР. 3. Получить информацию о распределении активности дочерних продуктов распада техногенных инертных газов Xe-138 и Kr-88 по размерам аэрозольных частиц. 4. Выполнить оценку эффективной дозы за счет ингаляционного поступления в организм ультрадисперсных аэрозольных частиц с активностью дочерних продуктов распада техногенных инертных газов Xe-138 и Kr-88. 5. Определить степень влияния диффузионного осаждения ультрадисперсных частиц на каскадный импактор и разработать метод устранения данного эффекта. Научная новизна 1. Метод контроля радиоактивного йода в газоаэрозольных выбросах ЯР, базирующийся на одновременном определении доли объемной активности аэрозольной и газовой компонент различных химических соединений радиоактивного йода. 2. Метод повышения точности определения эффективной дозы от ингаляционного поступления радиоактивных веществ в организм при эксплуатации ЯР, основанный на получении информации о распределении активности продуктов распада смеси инертных радиоактивных газов техногенного происхождения на ультрадисперсных аэрозольных частицах с активностным медианным термодинамическим диаметром (АМТД) в диапазоне от 0,5 до 50 нм. 3. Учет влияния ультрадисперсных аэрозолей на результаты измерений с помощью метода инерционного осаждения, основанный на раздельном осаждении частиц разных размеров. 8 Теоретическая и практическая значимость работы Разработана и аттестована методика одновременного определения объемной активности аэрозольной и газовой компонентов различных химических соединений радиоактивного йода в газоаэрозольных выбросах ЯР. Методика позволяет определить вклад в суммарную объемную активность радиоактивного йода аэрозольной фракции и легкосорбируемых и трудносорбируемых газообразных соединений. Разработан и аттестован программный код, реализующий данную методику. Результаты экспериментального определения распределения аэрозольных частиц по размерам, включая ультрадисперсную фракцию, позволяют снизить неопределенность и устранить излишний консерватизм при оценке доз облучения респираторного тракта человека на рабочих местах предприятия, эксплуатирующего ЯР. Методы исследования Для решения поставленных задач в работе использовались методы регрессионного анализа измеренных данных с использованием аппроксимирующей модели для оценки однородности экспериментальных данных и алгоритм для нахождения оценок максимального правдоподобия параметров аэрозольных частиц разных размеров. Активность улавливающих элементов пробоотборных устройств измерялась с помощью бета-радиометрии и гамма-спектрометрического анализа. Положения, выносимые на защиту Первое защищаемое положение. Метод раздельного определения объемной активности различных фракций радиоактивного йода в газовоздушной смеси в виде аэрозолей, легко- и трудносорбируемых газообразных соединений, позволяющий уменьшить неопределенность оценки эффективной дозы в газоаэрозольных выбросах ядерного реактора. Второе защищаемое положение. Метод исследования радиоактивных аэрозолей в реакторном зале ядерной установки, состоящий в раздельном 9 измерении активности фракций аэрозольных частиц по размерам, включая высокодисперсные фракции, определяемые с использованием диффузионной батареи экранного типа, позволяющий повысить точность оценки ожидаемой эффективной дозы персонала при ингаляционном поступлении по сравнению со стандартным подходом. Третье защищаемое положение. Метод учета вклада ультрадисперсных частиц размером менее 10 нм в отклик улавливающих элементов инерционных устройств, с использованием сетчатых экранов, устанавливаемых перед улавливающими элементами импактора, позволяющий уменьшить неопределённость оценки распределения объемной активности по размерам аэрозольных частиц. Достоверность полученных результатов Достоверность полученных результатов обеспечивается научной обоснованностью исходных положений, лежащих в основе методов контроля радиоактивных веществ, их соответствием законам радиоактивного распада, использованием прецизионных средств измерений, и хорошей воспроизводимостью данных измерений и использованием современных методов статистической обработки результатов экспериментальных исследований. Апробация работы Основные положения и результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научных конференциях: XXXIII Урало-Сибирский междисциплинарный семинар (Заречный, 2016), Четвертая международная конференция RAD 2016 (Ниш, Сербия 2016), Восьмая Международная конференция по защите от радона (Прага, 2016), Всероссийская конференция «Биосферная совместимость атомной энергетики» (Екатеринбург, 2017), XI Петряновские и II Фуксовские чтения (Москва, 2017). Публикации По материалам диссертационной работы опубликовано 11 научных работ, в том числе 7 статей в научных журналах из перечня ВАК, из них 6 статей индексированы в системе Web of Science, 4 статьи в трудах международных конференций и других изданиях.