Формы нахождения техногенных радионуклидов в природных водах Семипалатинского испытательного полигона

ВВЕДЕНИЕ …………………………………………………………………………………………………………………………….3
1. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ В ПРИРОДНЫХ ВОДАХ.
СОВРЕМЕННОЕ СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ. ………………………………………………………………………12
1.1 Общие понятия о формах нахождения радионуклидов в природных водах …………….16
1.2 Обзор факторов, влияющих на формы нахождения элементов в природных водах …22
1.3 Коллоидный транспорт радионуклидов в природных водах ……………………………………26
1.4 Исследования форм нахождения радионуклидов на Семипалатинском
испытательном полигоне ………………………………………………………………………………………………30
2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ……………………………………………………………32
2.1 Метод каскадной фильтрации для определения форм нахождения радионуклидов в
воде ……………………………………………………………………………………………………………………………..32
2.2 Изучение форм нахождения техногенных радионуклидов в воде в условиях
лабораторных экспериментов ………………………………………………………………………………………..35
2.3 Определение форм нахождения радионуклидов в природных водах……………………….39
2.4 Аналитические исследования и статистическая обработка ……………………………………..43
2.5 Исследование характеристик взвешенных и коллоидных частиц в воде ………………….45
3. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ ЭЛЕМЕНТОВ В ВОДЕ В УСЛОВИЯХ МОДЕЛЬНЫХ
ЭКСПЕРИМЕНТОВ………………………………………………………………………………………………………………50
3.1 Формы нахождения техногенных радионуклидов и микроэлементов в модельных
растворах ……………………………………………………………………………………………………………………..51
3.2 Влияние физико-химических параметров на распределение форм нахождения
радионуклидов ……………………………………………………………………………………………………………..59
4. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ПРИРОДНЫХ ВОДАХ
СЕМИПАЛАТИНСКОГО ИСПЫТАТЕЛЬНОГО ПОЛИГОНА ………………………………………………72
4.1 Формы нахождения техногенных радионуклидов в водных объектах
Семипалатинского испытательного полигона ………………………………………………………………..77
4.2 Исследование коллоидной формы нахождения в природных водах Семипалатинского
испытательного полигона ……………………………………………………………………………………………..87
4.3 Изменение форм нахождения элементов в воде по мере удаления от источника
поступления на примере ручья Карабулак горного массива Дегелен …………………………….102
ЗАКЛЮЧЕНИЕ …………………………………………………………………………………………………………………..108
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ ………………………………………………110
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ …………………………………………………………………………………………………….111

В работе рассмотрена актуальная научная проблема по миграции различных форм
нахождения техногенных радионуклидов в воде на примере Семипалатинского испытательного
полигона, где природные компоненты имеют историческое загрязнение вследствие ядерных
испытаний. Исследование подтвердило, что отличия в распределении элементов в воде между
взвешенными, коллоидными и растворенными фазами в условиях разной геохимической
обстановки является ключевым фактором для прогнозных оценок по миграции загрязняющих
веществ в окружающей среде.
К основным результатам работы можно отнести следующие выводы:
1. При изучении форм нахождения радионуклидов в модельных растворах,
максимально приближенных по составу матрицы к природным водам, показано, что
преобладающими фракциями для Cs являлась 100-450 нм, где мембрана 100 нм отсекала от
40 до 80 % суммарного содержания Cs. Более 90 % 90Sr в модельных растворах приходились
239+240 241
на фракцию <3 нм, Pu преобладал в форме коллоидов в диапазоне от 7 до 450 нм, Am преимущественно фиксировался в коллоидах 100-450 нм (порядка 70% от суммы форм). 2. В лабораторных экспериментах по моделированию влияния физико-химических параметров воды на формы нахождения радионуклидов установлено, что на формы нахождения 90 Sr величина рН и главные ионы воды не оказывают влияния, кроме модельных растворов с Na2CO3. Увеличение рН и концентрация главных ионов воды способствуют переходу Cs в растворенную форму. Увеличение рН способствует переходу Am во взвешенную форму. 241 239+240 Увеличение солесодержания снижает способность Am и Pu находиться в коллоидной форме, указанные радионуклиды переходят во фракцию крупнее 450 нм. Рост концентрации органического вещества в воде увеличивает степень связывания радионуклидов, в особенности трансурановых, а также редкоземельных элементов с коллоидными частицами. 3. При определении форм нахождения радионуклидов в водных объектах СИП, 90 239+240 выявлено, что для Sr характерна растворенная форма нахождения, для Pu свойственно нахождение в различных формах, с преобладанием коллоидных и растворенных, при этом соотношение форм нахождения зависит от изучаемого объекта. Формами нахождения Cs в водных объектах СИП являются взвешенные вещества, коллоиды с размерами 100-450 нм, а также растворенные соединения. Содержание основных компонентов воды, величина рН и концентрация растворенных органических веществ наряду с концентрацией коллоидов влияют на распределение радионуклидов по фракциям в воде. Установлено, что Li, Cr, Rb, Cs, Sr, Mo, и U в воде изученных водных объектов СИП находятся преимущественно во фракции менее 3 нм. Формы миграции таких элементов как Co, Ni и Eu и других элементов в той или иной степени связаны с коллоидами, и их распределение при фракционировании могут быть информативными для оценки форм миграции трансурановых радионуклидов. 4. Миграционные характеристики форм нахождения радионуклидов и ряда других элементов определяются размерами, составом и параметрами подвижности частиц, которые выступают их «агентами транспорта». Так, по степени мобильности в природных водах самыми подвижными фракциями были коллоиды размерами 1-2 нм, а также в целом фракция менее 200 нм, представляющая собой сумму коллоидов и ионных форм. 5. При изучении изменения форм нахождения радионуклидов и отдельных элементов на участке ручья Карабулак отмечается, что для Cs наблюдается снижение активности в десятки раз, как в абсолютном, так и в относительном выражении по мере 239+240 удаления от источника его поступления. Для U, Pu и Sm в месте слияния притоков ручья Карабулак увеличивается доля мелких фракций, при этом сохраняется преобладание взвешенной формы. При сопоставлении результатов, полученных на модельных и реальных растворах, становится возможным утверждать об оправданности такого подхода к изучению форм нахождения радионуклидов в воде, поскольку изолированно исследовать выраженность влияния тех или иных характеристик состава воды на распределение форм нахождения с помощью исключительно натурных объектов не представляется возможным. При этом анализ результатов, полученных с использованием модельных систем, позволяет глубже понять и адекватно интерпретировать данные по миграционным формам радионуклидов природных вод. Понимание вопроса коллоидной миграции веществ в настоящее время развивается исключительно быстро. Доминируют два основных приема для изучения данной системы: целостный подход, в котором, как правило, подчеркивают сложность и гетерогенность коллоидов природных вод и пытаются объяснить их поведение глобальными геохимическими процессами, а второй – редукционистский подход, нацеленный на детальный анализ конкретных характеристик отдельных фракций для дальнейшей обратной экстраполяции результатов на всю систему. Мы считаем наиболее перспективными разработки, где есть возможность комбинирования этих подходов с проведением in situ исследований, а также работы, позволяющие количественно оценить влияние коллоидов на биодоступность и аккумуляцию загрязняющих компонентов в природной среде. Изучение миграции радионуклидов в воде с учетом коллоидной формы нахождения в условиях Семипалатинского испытательного полигона может рассматриваться как полномасштабная модель поведения радиоактивных элементов, которую возможно применять расширенно в других исследованиях. СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ Обозначение Значение АСМ – атомно-силовая микроскопия ГК – гумусовые кислоты ГВ – гуминовые вещества ДРС – (спектроскопия) динамическое рассеяние света кДа – килодальтон (мера атомной массы) ЛЛМВ – локальная линия метеорных вод МС-ИСП – масс-спектрометрия с индуктивно-связанной плазмой МР – модельный раствор нм – нанометр НОММ – номинально отсекаемая молекулярная масса ОЭС-ИСП – оптико-эмиссионная спектрометрия с индуктивно-связанной плазмой РЗЭ – редкоземельные элементы РОВ – растворенное органическое вещество РФЭС – рентгенофотоэлектронная спектроскопия СИП – Семипалатинский испытательный полигон СРС – (спектроскопия) статического рассеяния света УФ – ультрафиолетовое (излучение) ФК – фульвокислоты сps, имп/с – число импульсов в секунду