Исследование магнитопоглощения, спонтанного и стимулированного излучения в гетероструктурах с квантовыми ямами Hg(Cd)Te/CdHgTe и InAs/Ga(In)Sb/InAs

Актуальность темы исследования
Открытие состояния квантового спинового изолятора Холла (КСХИ) в квантовых ямах
(КЯ) Hg/HgCdTe [1] стало первой экспериментальной демонстрацией состояния
топологического изолятора. Это послужило отправной точкой для развития новой области
физики, связанной с топологически нетривиальными фазовыми состояниями материи.
Одной из самых примечательных особенностей КСХИ являются его необычные
транспортные свойства, которые связаны с тем, что ток передается по спин-
поляризованным одномерным краевым каналам.

Транспортные свойства КСХИ представляют большой научный интерес, как с точки
зрения фундаментальных эффектов, так и для практического применения. КСХИ могут
использоваться для бездиссипативной передачи тока, создания стандартов сопротивления
и могут найти приложения в спинтронике и квантовых вычислениях.

Тем не менее, несмотря на большое количество теоретических исследований,
посвященных двумерным топологическим изоляторам, экспериментальные свойства таких
структур остаются плохо изученными. К настоящему времени, даже наличие краевых
транспортных каналов было продемонстрировано, фактически, лишь в трех системах — КЯ
HgTe/HgCdTe [1], композитных квантовых ямах (ККЯ) InAs/GaSb [2] и двумерных пленках
1T-WTe2 [3]. Это связано с тем, что для экспериментальных исследований транспортных
свойств краевых каналов необходимо, чтобы их вклад в проводимость был существенно
выше, чем вклад двумерного электронного газа. В реальности, структуры, обладающие
инвертированным порядком зон, необходимым для реализации КСХИ, как правило, имеют
сравнительно малую ширину запрещенной зоны (до 16 мэВ в КЯ Hg/HgCdTe, и до 5 мэВ
композитных КЯ InAs/GaSb). Малая ширина запрещенной зоны неизбежно приводит к
высокой равновесной концентрации носителей, и, как следствие, к высокой проводимости
структуры. Поэтому транспорт краевых состояний в вышеупомянутых полупроводниковых
системах проявляется лишь при криогенных температурах, существенно ниже 1 К. Это
служит препятствием, как для исследований таких структур, так и для их практического
применения.
Сейчас активно ведется поиск новых материалов, обладающих большей шириной
запрещенной зоны, которые позволили бы реализовать состояние КСХИ при высоких
температурах. Так, в ходе исследований сжато-деформированных КЯ HgTe было показано,
что запрещенная зона в них может достигать 55 мэВ [4]. Также следует отметить активно
развивающиеся сейчас исследования монослойных структур, в частности, значительным
результатом таких исследований является демонстрация краевого транспорта в слоях 1T-
WTe2 при температурах до 100 К [3]. В то же время, монослойные структуры, как правило,
неустойчивы к влиянию атмосферы [5–7], и слабо интегрированы в существующую
полупроводниковую технологию.

Предложенные в работе [8] структуры с тройными квантовыми ямами (ТКЯ)
InAs/GaSb/InAs основаны на хорошо развитой технологии роста структур типа AIIIBV и
обладают большими возможностями по перестройке зонной структуры за счет изменения
параметров КЯ. Расчеты зонной структуры показывают, что в инвертированных ТКЯ
можно получить ширину запрещенной зоны 60 до мэВ, что является сопоставимым как с
монослойными структурами, так и напряженными структурами Hg/HgCdTe. До настоящего
времени зонная структура инвертированных ТКЯ InAs/GaSb/InAs экспериментально не
исследовалась. Поэтому задача исследования зонной структуры инвертированных ТКЯ
InAs/GaSb/InAs является актуальной для получения высокотемпературного КСХИ.

КЯ на основе HgCdTe являются первой полупроводниковой структурой, в которой
было обнаружено состояние КСХИ. В то же время, этот материал незаменим для
производства инфракрасных (ИК) детекторов [9]. В связи с этим, зонная структура как
твердых растворов HgCdTe, так и гетероструктур с КЯ изучена и описана достаточно
хорошо. В то же время, значительно меньшее количество работ рассматривали влияние
зонной структуры гетероструктур HgTe/HgCdTe на механизмы рекомбинации носителей,
можно выделить лишь несколько работ, посвященных лазерам среднего ИК диапазона [10;
11]. Лишь недавно было показано, что благодаря особенностям зонного спектра КЯ на базе
HgCdTe могут использоваться для получения вынужденного излучения в среднем и
дальнем ИК диапазоне [12].

В настоящее время наиболее эффективными полупроводниковыми источниками для
дальнего ИК диапазона являются квантовые каскадные лазеры (ККЛ). Они демонстрируют
лучшие характеристики излучения практически во всем ИК диапазоне [13]. Единственная
область, недоступная для современных ККЛ, лежит в диапазоне длин волн от 20 до 60 мкм
и вызвана сильным поглощением решётки в традиционно используемых для их
производства материалах (GaAs и InP). Следует сказать, что ККЛ на основе InAs частично
решают эту проблему, продвигаясь в область 20 – 60 мкм со стороны среднего
ИК диапазона [14; 15], а со стороны длинных волн были предложены ККЛ на основе GaN,
работающие до 5 ТГц [16]. Тем не менее, к настоящему моменту область длин волн от 20
до 60 мкм не полностью охвачена доступными источниками когерентного излучения.

Межзонные лазеры на основе HgCdTe представляют интерес в качестве альтернативы
ККЛ, так как они являются менее требовательными с технологической точки зрения и
обладают большими возможностями по перестройке длины волны, а частоты оптических
фононов в КРТ ниже чем в материалах AIIIBV [17]. Главным преимуществом гетероструктур
с КЯ HgTe/HgCdTe как материала для создания лазеров среднего ИК диапазона является
подавление оже-рекомбинации, которая считается камнем преткновения межзонных
источников среднего и дальнего ИК диапазона. Первые результаты, по получению СИ в
волноводных гетероструктурах с КЯ на основе HgCdTe были обнадёживающими [12],
поэтому развитие источников излучения длинноволнового ИК диапазона на основе КРТ и
оптимизация параметров гетероструктур для продвижения в длинноволновую область
является актуальной задачей.

Степень разработанности исследования

Как твердые растворы HgCdTe, так и гетероструктуры второго типа на основе
InAs/GaSb — важные полупроводниковые материалы в первую очередь для производства
детекторов ИК диапазона [9; 18]. Поэтому основной вектор исследований этих
гетероструктур был направлен на улучшение характеристик для создания эффективных
приемников, однако, открытие состояний двумерного топологического изолятора в этих
системах привело к более детальному исследованию их зонной структуры.

Исследования двойных квантовых ям InAs/GaSb в инвертированном режиме активно
велись в течение последних десяти лет. Прямые исследования свойств краевых состояний
проводились транспортными методами в нескольких группах [2; 19; 20]. Помимо
транспортных измерений, краевые токи измерялись с помощью микроскопической петли
СКВИДа (Superconducting Quantum Interference Device)[21], которая позволяет измерять
малые магнитные поля в структуре и соответственно извлекать распределение токов с
высокой точностью. Удивительно, но для КЯ InAs/GaSb ток протекал вдоль края образца
даже тогда, когда его длина была значительно больше баллистического предела (около 2
мм), а температуры значительно выше, чем используемые в прямых транспортных
измерениях (до 30 К).

Тройные квантовые ямы (ТКЯ) InAs/GaSb/InAs активно исследовались в качестве
материала для лазерных диодов ближнего ИК диапазона [22], в связи с чем, в таких
структурах как правило исследовались спектры электролюминесценции. Однако, до
недавнего времени тройные КЯ не рассматривались как потенциальная система для
состояния топологических изоляторов.

Впервые идея конструирования на основе ТКЯ InAs/GaSb/InAs структур с
инвертированным порядком зон была высказана в статье Криштопенко [8], что положило
начало исследованиям ТКЯ с «экзотическими» зонными спектрами. Так, была проведена
серия магнитооптических экспериментов в ТКЯ со специфической зонной структурой,
соответствующей бесщелевому состоянию с дираковским конусом в центре зоны
Бриллюена [23; 24]. В работе [23] существование безмассовых фермионов Дирака в
квантовых ямах InAs/GaSb/InAs специфической конструкции было обнаружено путем
измерения циклотронного резонанса при различных концентраций электронов. В работе
было показано, что экспериментальная зависимость циклотронной массы от концентрации
носителей хорошо согласуется с коническим законом дисперсии, полученным в результате
расчетов. Этот результат позднее был подтвержден [24] результатами магнитооптической
спектроскопиии в магнитных полях до 34 Т. В сильных квантующих магнитных полях была
обнаружена линия поглощения, связанная с переходами с нижних уровней Ландау
электронов с “конической” дисперсионной зависимостью.

Таким образом, до сих пор экспериментально изучались только трехслойные
гетероструктуры InAs/GaSb/InAs с нормальным порядком зон и бесщелевые структуры, в
то время как структуры с инвертированной зонной структурой ранее не исследовались.

Что же касается исследований, посвященных исследованиям генерации излучения в
структурах на основе КРТ, то они ведутся достаточно давно и наибольшее развитие
получили в конце 90х годов применительно к лазерам ближнего ИК диапазона [25; 26]. В
то же время, в большинстве конструкций этих лазеров использовались либо объемные слои,
либо широкие потенциальные ямы, а длина волны излучения была ограничена ближним и
средним ИК диапазоном, наиболее длинноволновая генерация была получена на длине
волны 5.3 мкм [27]. Значительно большие длины волн (до 10.2 мкм) удалось получить в
первых работах нашей группы по исследованию СИ в гетероструктурах с КЯ [12; 28].
Кроме того, было определено, что температурный порог генерации в исследованных
структурах лежит выше 77 К, а порог по мощности накачки при 20 К составляет всего 0.1
кВт/см2. Эти результаты демонстрируют возможность создания источников излучения на
основе HgCdTe в среднем ИК диапазоне и поднимают вопрос о возможности увеличения
длины волны генерации и повышении температурного порога таких источников. Данная
работа является естественным продолжением исследований стимулированного излучения
в гетероструктурах с КЯ Hg1–xCdxTe/Cd1–yHgyTe/Hg1–xCdxTe с различным дизайном
активной области для оптимизации структуры и увеличения максимальной длины волны и
температурного порога стимулированного излучения.

Цели и задачи

Основной целью диссертационной работы является получение нового научного знания
о зонном спектре гетероструктур InAs/Ga(In)Sb/InAs с инверсией зон и разработка
физических основ для создания источников стимулированного излучения дальнего
инфракрасного диапазона на основе гетероструктур HgCdTe. Это включает следующие
задачи:

1. Исследование серии гетероструктур InAs/Ga(In)Sb/InAs с инвертированной зонной
структурой методами спектроскопии магнитооптического поглощения в квантующих
магнитных полях и фотолюминесценции при различных температурах. Определение
ширины запрещенной зоны и порядка зон. Выявление отличительных признаков,
определяющих инверсию зонной структуры.
2. Исследование волноводных гетероструктур с КЯ HgTe/HgCdTe методом
спектроскопии магнитооптического поглощения и фотолюминесценции.
Определение ширины запрещенной зоны и положения подзон размерного
квантования
3. Исследования стимулированного в волноводных гетероструктурах с квантовыми
ямами Hg(Cd)Te/CdHgTe под действием оптической накачки. Выявление связи между
параметрами квантовых ям и характеристиками стимулированного излучения.
4. Исследования зависимости интегральной интенсивности и спектров
стимулированного излучения волноводных гетероструктур с КЯ HgTe/HgCdTe от
энергии кванта возбуждающего излучения. Анализ разогрева носителей интенсивной
оптической накачкой.

Научная новизна работы

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. Впервые исследованы спектры магнитооптического поглощения гетероструктуры
InAs/GaSb/InAs, с инвертированной зонной структурой при температурах 2, 20 и
100 К. На спектрах поглощения обнаружены как внутризонные, так и межзонные
переходы между уровнями Ландау валентной зоны и зоны проводимости. Показано,
что в исследованной структуре достигается ширина запрещенной зоны 17 мэВ.
Результаты измерений, проведенных при различных температурах, указывают на
слабую температурную зависимость запрещенной зоны, характерную для
гетероструктур InAs/GaSb/InAs.
2. Впервые исследованы спектры магнитооптического поглощения напряженных
гетероструктур InAs/Ga(In)Sb/InAs с инвертированной зонной структурой. Показано,
что при отпределенных значениях состава и ширины слоев в напряженных структурах
происходит переход топологический изолятор-полуметалл. В структуре
InAs/GaInSb/InAs получена ширина запрещенной зоны до 30 мэВ.
3. Впервые исследованы спектры ТГц фотолюминесценции гетероструктур
InAs/GaSb/InAs с инвертированной зонной структурой. На спектрах
фотолюминесценсии выявлены линии, связанные с переходами с участием
примесных уровней и переходами между различными подзонами размерного
квантования.
4. Исследованы спектры ТГц фотолюминесценции и стимулированного излучения
серии волноводных гетероструктур с КЯ HgTe/CdHgTe в диапазоне длин волн от 7 до
18 мкм. Продемонстрировано, что использование КЯ с различным содержанием
кадмия в материале ям и барьеров приводит к изменениям зонного спектра структуры
и определяет характеристики стимулированного излучения. Установлено, что
наибольшая температура гашения стимулированного излучения достигается при
использовании квантовых ям из бинарного материала HgTe с барьерами,
содержащими ~70 % кадмия.
5. Впервые исследованы зависимости интегральной интенсивности и спектров
излучения волноводных гетероструктур с КЯ HgTe/CdHgTe от мощности накачки при
использовании накачки на длинах волн 2.3 и 10.2 мкм. Обнаружен разогрев носителей,
возникающий при использовании коротковолновой оптической накачки, который
приводит к смещению линии СИ в сторону больших энергий и уменьшению его
интегральной интенсивности. Увеличение мощности накачки выше ~1023 фотонов в
импульсе при высоких температурах приводит к разрушению СИ и появлению на
спектрах широкой линии спонтанной ФЛ. При использовании оптического
возбуждения на длине волны 10.6 мкм разогрев носителей проявляется слабее, и
увеличение мощности накачки приводит к монотонному увеличению интенсивности
СИ.

Теоретическая и практическая значимость работы

Научная значимость работы заключается в расширении знаний об оптических
свойствах и зонной структуре гетероструктур с КЯ HgTe/CdHgTe и гетероструктур
InAs/Ga(In)Sb/InAs с тройными КЯ.

В ходе работы проведены исследования гетероструктур InAs/GaSb/InAs с
инвертированной зонной структурой. Методами спектроскопии магнитооптического
поглощения и фотолюминесценции было определено наибольшее значение запрещенной
зоны, возможное в таких структурах, которое составляет 17 мэВ. Показано, что с
изменением температуры ширина запрещенной зоны не меняется. Выработаны критерии,
позволяющие магнитооптическими методами определить знак запрещенной зоны
(наличие/отсутствие инверсии зон). Продемонстрировано, что использование напряженных
структур позволяет увеличить ширину запрещенной зоны до 35 мэВ.

В волноводных гетероструктурах с квантовыми ямами HgTe/CdHgTe получено
стимулированное излучение на длинах волн до 18 мкм. Определен дизайн квантовых ям,
оптимальный для получения стимулированного излучения. Показано, что использование
накачки на длине волны 10.6 мкм не вызывает гашения стимулированного излучения из-за
разогрева носителей в структурах на длинах волн до 18 мкм, в отличие от накачки на длине
волны 2.3 мкм
Полученные результаты могут быть использованы в будущих исследованиях состояний
квантового спинового холловского изолятора при высоких температурах и для создания
полупроводниковых лазеров дальнего инфракрасного диапазона.

Методология и методы исследования

В работе использовались апробированные методы исследования, применяемые в ИФМ
РАН, Нижний Новгород, Россия и лаборатории Шарля Кулона, Монпелье, Франция:

1. Исследования магнитооптического поглощения в терагерцовом и инфракрасном
диапазонах проводились методом фурье-спектроскопии с разверткой по магнитному
полю при различных температурах
2. Исследования стационарной фотолюминесценции в инфракрасном и терагерцовом
диапазонах при различных температурах проводились методом фурье-спектроскопии
3. Исследования стимулированного излучения под дейсивием оптической накачки в
инфракрасном диапазоне проводились методом фурье-спектроскопии с разрешением
по времени
4. Расчеты зонного спектра гетероструктур выполнялись в рамках четырехзонной
модели Кейна

Положения, выносимые на защиту

1. Совместное исследование спектров фотолюминесценции и спектров
магнитооптического поглощения, содержащих межзонные и внутризонные переходы
между уровнями Ландау, позволяет определить как ширину запрещенной зоны, так и
порядок зон гетероструктур с квантовыми ямами InAs/GaSb/InAs, ограниченными
слоями широкозонного полупроводника AlSb.
2. Изменение толщин слоев в напряженных гетероструктурах с тройными квантовыми
ямами InAs/GaSb/InAs позволяет перестраивать энергетический спектр структуры от
фазы топологического изолятора с шириной запрещенной зоны, превосходящей
запрещенную зону в двойных квантовых ямах InAs/GaSb, до состояния бесщелевого
двумерного полуметалла.
3. Основные параметры гетероструктур с квантовыми ямами Hg(Cd)Te/HgCdTe (ширина
и состав твердого раствора в квантовой яме) могут быть определены по
температурной зависимости спектров фотолюминесценции и спектрам
магнитооптического поглощения.
4. Использование длинноволновой межзонной накачки с длиной волны 10.6 мкм для
получения стимулированного излучения в волноводных гетероструктурах с
квантовыми ямами HgxCd1–xTe/HgyCd1–yTe позволяет получить стимулированное
излучение в диапазоне уровней возбуждения, который значительно (на два порядка)
больше, чем при использовании коротковолновой накачки с длиной волны 2 мкм, что
обусловлено разогревом неравновесных носителей в последнем случае.
5. Максимальная температура, при которой возможно возникновение стимулированного
излучения в волноводных гетероструктурах с квантовыми ямами HgxCd1–xTe/HgyCd1–
yTe при импульсном оптическом возбуждении определяется эффективностью оже-
рекомбинации, которая качественно характеризуется энергетическим порогом
трехчастичного процесса. Изменение параметров квантовых ям и барьерных слоев,
составляющих активную область узкозонных волноводных гетероструктур на основе
HgxCd1–xTe/HgyCd1–yTe, предназначенных для получения стимулированного
излучения на межзонных переходах в диапазоне длин волн от 7 до 18 мкм, позволяет
более чем двукратно увеличить порог безызлучательной оже-рекомбинации и
расширить интервал температур, в которых возможно получить стимулированное
излучение.

Степень достоверности и апробации результатов

Достоверность результатов работы обеспечивается использованием апробированных в
ИФМ РАН и других лабораториях методик для их получения. Полученные
экспериментальные результаты сопоставляются с расчетами и литературными данными.

Основные результаты работы докладывались и обсуждались на XX, XXI, XXII XXIV
Международных симпозиумах «Нанофизика и наноэлектроника» (Нижний Новгород 2016
– 2020 г.), XIII Российской конференции по физике полупроводников (Екатеринбург, 2017
г.), и международных конференциях: 41st International Conference on Infrared, Millimeter, and
Terahertz waves (Copengahen, Denmark, 2016), International Conference on Mid-Infrared
Optoelectronics: Materials and Devices (Beijing, China 2016), 5th Russia-Japan-USA-Europe
Symp. On Fundamental & Applied Problems of Terahertz Devices & Technologies (Sendai, Japan
2016), 5th EOS Topical Meeting on Terahertz Science and technology (Pecs, Hungary 2016), 4th
Int. Conf. “Nanostructures: physics and technologies”, (Санкт Петербург, Россия, 2016 г.), 44th
International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (Paris, France, 2019).

По теме научно-квалификационной работы опубликовано 52 печатных работы, в том
числе 17 статей в рецензируемых журналах и 35 публикаций в сборниках тезисов докладов
и трудов конференций и симпозиумов.

Структура работы

Работа состоит из введения, основной части, состоящей из 4 глав, заключения, списка
цитируемой литературы и списка основных публикаций автора по теме работы. Объем
диссертации составляет 146 страниц, включая 48 иллюстраций и 6 таблиц. Список
цитируемой литературы составляет 129 публикаций.

Личный вклад автора

Постановка задач работы осуществлялась научными руководителями автора,
Морозовым С.В. и Теппе Ф. Рост структур на основе InAs/GaSb проводился в Институте
электроники и систем (Institut d’Electronique et des Systemes, IES) университета Монпелье,
рост структур на основе HgCdTe проводился в ИПФ СО РАН им. Ржанова. Расчеты зонного
спектра исследуемых гетероструктур выполнялись, соответственно, Криштопенко С.С. и
В.Я. Алешкиным. Коллектив, участвовавший в обсуждении результатов и подготовке
публикаций указан в качестве соавторов в работах А1 – А17. Все основные результаты,
изложенные в данной диссертации, получены автором лично.

Исследованы спектры терагерцовой ФЛ и МОП в гетероструктуре
InAs/GaSb/InAs, с зонной структурой, соответствующей точке перехода между
состояниями двумерного топологического изолятора и полуметалла. На спектрах
фотолюминесценции обнаружены линии, соответствующие переходам между
подзонами размерного квантования. Результаты исследований спектров МОП
подтверждают бесщелевую зонную структуру исследуемых квантовых ям
InAs/GaSb/InAs.
Впервые проведены исследования МОП и фотолюминесценции гетероструктур
с тройными квантовыми ямами InAs/Ga(In)Sb/InAs с инвертированной зонной
структурой, соответствующей состоянию двумерного топологического изолятора.
На спектрах МОП обнаружены линии, соответствующие как внутризонным
переходам в зоне проводимости, так и межзонному переходу. Определенная на
основании полученных спектров ширина запрещенной зоны в структуре с ТКЯ
InAs/GaSb/InAs составляет 17 мэВ и находится в хорошем согласии с
теоретическими предсказаниями. Показано, что в диапазоне температур от 2 до
100 К ширина запрещенной зоны остается неизменной. Показано, что в структуре с
ТКЯ InAs/Ga0.65In0.35Sb/InAs ширина запрещенной зоны достигает 35 мэВ и также не
меняется с температурой.
Проведена характеризация серии волноводных гетероструктур с КЯ
HgCdTe/CdHgTe методами спектроскопии фотолюминесценции и МОП. Показано,
что КЯ с номинально бинарным составом содержат долю [Cd] в диапазоне от 0 до
10 %. Обнаружено, что в структурах с меньшей долей кадмия в КЯ температурное
смещение линий ФЛ больше. По спектрам МОП и ФЛ восстановлены параметры
исследованных гетероструктур.
Проанализировано влияние параметров квантовых ям, лежащих в активной
области волноводных гетероструктур, на характеристики стимулированного
излучения. Показано, что наибольшая температура гашения стимулированного
излучения достигается в структурах, использующих ямы из бинарного материала
HgTe и барьеры с высоким (~0.7) содержанием кадмия.
Исследовано влияние длины волны оптической накачки на характеристики
стимулированного излучения в гетероструктурах HgCdTe. Использование
коротковолнового оптического излучения при высоких (>1023 фотонов в импульсе)
мощностях приводит к разогреву носителей и гашению стимулированного
излучения. В то же время, накачка с длиной волны 10.6 мкм не вызывает разогрева
носителей даже при 3·1024 фотонов в импульсе, поэтому она является
предпочтительной для получения стимулированного излучения в длинноволновом
диапазоне.
В волноводных гетероструктурах на основе HgCdTe с квантовыми ямами
толщиной от 6.1 нм до 7.6 нм получено стимулированное излучения на длинах волн
до 18 мкм. Несмотря на рост пороговой интенсивности накачки с длиной волны
излучения от 0.2 кВт/см2 на длине волны 10.9 мкм до 5 кВт/см2 на длине волны
18 мкм, в абсолютном выражении эта величина остается достаточно малой и более
чем на 2 порядка меньше порога прочности гетероструктур на основе HgCdTe,
который определяет максимальную мощность оптического возбуждения. Таким
образом, полученные результаты демонстрируют возможность дальнейшего
увеличения длины волны и температуры гашения излучения в гетероструктурах с
квантовыми ямами HgTe/CdHgTe.