Исследование материалов нейтроногенерирующей мишени для бор-нейтронозахватной терапии
ВВЕДЕНИЕ ………………………………………………………………………………………………….3
ГЛАВА 1 НЕЙТРОНОГЕНЕРИРУЮЩАЯ МИШЕНЬ ДЛЯ БОР-
НЕЙТРОНОЗАХВАТНОЙ ТЕРАПИИ……………………………………..10
§ 1.1. ОСНОВЫ БОР-НЕЙТРОНОЗАХВАТНОЙ ТЕРАПИИ ЗЛОКАЧЕСТВЕННЫХ ОПУХОЛЕЙ ……………………………..10
§ 1.2. ОБЗОР НЕЙТРОНОГЕНЕРИРУЮЩИХ МИШЕНЕЙ ……………………………………………………………………………….15
§ 1.3. РЕЗЮМЕ ………………………………………………………………………………………………………………………………………..26
ГЛАВА 2 ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЕ ПРИ ВЗАИМОДЕЙСТВИИ ПРОТОНОВ С
ЛИТИЕМ И С КОНСТРУКЦИОННЫМИ МАТЕРИАЛАМИ ..28
§ 2.1. ПРОЦЕССЫ, ПРИВОДЯЩИЕ К ИЗЛУЧЕНИЮ ПРИ ПОГЛОЩЕНИИ ПРОТОНОВ В МЕТАЛЛАХ……………………29
§ 2.2. ИЗМЕРЕНИЕ МОЩНОСТИ ДОЗЫ -ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ ПОГЛОЩЕНИИ 2 МЭВ ПРОТОНОВ В КОНСТРУКЦИОННЫХ
МАТЕРИАЛАХ ……………………………………………………………………………………………………………………………31
§ 2.2. ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЯ РЕАКЦИИ 7LI(P,P’ )7LI И ВЫХОДА -КВАНТОВ ИЗ ТОЛСТОЙ ЛИТИЕВОЙ МИШЕНИ43
§ 2.4. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЭФФЕКТИВНОСТИ ПРИМЕНЕНИЯ ТОНКОЙ ЛИТИЕВОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПОДАВЛЕНИЯ ПОТОКА
478 КЭВ ФОТОНОВ ИЗ РЕАКЦИИ 7LI(P,P’)7LI ………………………………………………………………………………60
§ 2.5. ВЫВОДЫ ……………………………………………………………………………………………………………………………………….62
ГЛАВА 3 РАДИАЦИОННЫЙ БЛИСТЕРИНГ МЕТАЛЛОВ ПРИ
ИМПЛАНТАЦИИ 2 МЭВ ПРОТОНОВ ……………………………………63
§ 3.1. ОБЗОР ИССЛЕДОВАНИЙ ПО РАДИАЦИОННОМУ БЛИСТЕРИНГУ………………………………………………………….65
§ 3.2. СТЕНД ДЛЯ ПРОВЕДЕНИЯ ИССЛЕДОВАНИЙ ……………………………………………………………………………………..70
§ 3.3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ. СЕРИЯ I ……………………………………………………………………………….73
§ 3.4. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ. СЕРИЯ II ……………………………………………………………………………..81
§ 3.5. ОБОБЩЕНИЕ И ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ …………………………………………………………………………………104
§ 3.6. ВЫВОДЫ ……………………………………………………………………………………………………………………………………..107
ГЛАВА 4 ГЕНЕРАЦИЯ НЕЙТРОНОВ ДЛЯ ПРОВЕДЕНИЯ НАУЧНЫХ
ИССЛЕДОВАНИЙ ………………………………………………………………….110
ЗАКЛЮЧЕНИЕ ……………………………………………………………………………………….118
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ ……………………………………………………………………….121
ПРИЛОЖЕНИЕ ……………………………………………………………………………………….139
Во введении приводится краткое описание методики
нейтронозахватной терапии, перечислены требования, предъявляемые к
нейтроногенерирующей мишени, обоснована актуальность проведения
исследований, определена цель, сформулированы задачи, отмечена научная
новизна темы диссертации, показана практическая значимость полученных
результатов, представлены научные положения, выносимые на защиту.
В первой главе приведены основы бор-нейтронозахватной терапии
злокачественных опухолей, представлен обзор предложенных и
разрабатываемых мишеней для генерации нейтронов, сформулированы
основные требования, предъявляемые к мишени, уточнены цели и задачи
диссертационной работы, обоснован выбор энергии протонов для проведения
исследований.
Во второй главе рассмотрены процессы, приводящие к излучению при
поглощении протонов в металлах (§ 2.1), показана необходимость
применения тонкой литиевой мишени1, измерена интенсивность излучения
при поглощении протонов в конструкционных материалах (§ 2.2), в литии
(§ 2.3) и установлено, во сколько раз применение тонкой литиевой мишени
по сравнению с толстой уменьшает поток нежелательного -излучения (§ 2.4).
В § 2.2 приведено описание эксперимента по измерению мощности дозы
-излучения, нейтронного излучения и наведенной активности при
поглощении протонов с энергией 2 МэВ в различных материалах: литий,
графит, алюминий, титан, ванадий, нержавеющая сталь, медь, молибден и
тантал. Результаты измерения мощности дозы -излучения представлены в
Табл. 1. Видно, что поглощение протонов в конструкционных материалах,
особенно в молибдене и тантале, сопровождается заметно меньшим уровнем
мощности дозы излучения, чем в литии. Поглощение протонов в графите
приводит к его активации из-за реакции 12С(p)13N с последующим +-
распадом в ядро 13С, в титане – из-за поглощения протонов изотопами 46Ti и
Ti с последующим +-распадом ядер 47V, 48V и электронным захватом 48V.
Обнаружено, что облучение 2 МэВ протонами нержавеющей стали, титана и
ванадия приводит к выходу нейтронов, облучение других материалов
выходом нейтронов не сопровождается. Поскольку порог реакций
Термин “толстая литиевая мишень” означает, что протоны поглощаются в литии,
“тонкая” – протоны проходят слой лития и поглощаются в подложке.
Мn(p,n)55Fe, 49Ti(p,n)49V и 51V(p,n)51Cr ниже порога реакции 7Li(p,n)7Be,
энергия генерируемых нейтронов выше энергии нейтронов, испускаемых
литием. По этой причине применение данных конструкционных материалов
– нержавеющей стали, титана и ванадия – в качестве подложки
нейтроногенерирующей мишени нежелательно.
Таблица 1. Мощность дозы -излучения при облучении протонами различных
конструкционных материалов
МатериалМощность дозы (мкЗв/ч)
(массовое число)при 1 мА на расстоянии 1 м
Слой лития толщиной 50 мкм на медной750 ± 40
подложке
Графит25 ± 3
Алюминий (27)150 ± 8
Титан (48)230 ± 20
Ванадий (51)270 ± 10
Нержавеющая сталь 12Х18Н10Т70 ± 7
Медь (64)90 ± 5
Молибден (96)<6
Тантал (181)<6
Таким образом, в результате проведенного исследования установлено,
что поглощение 2 МэВ протонов в таких конструкционных материалах, как
графит, алюминий, титан, ванадий, нержавеющая сталь, медь, молибден и
тантал, приводит к меньшему уровню дозы -излучения, чем поглощение
2 МэВ протонов в литии. Поглощение протонов в титане, ванадии и
нержавеющей стали приводит к нежелательному испусканию быстрых
нейтронов, а в графите и титане – к нежелательной активации.
Следовательно, применение в качестве подложки тонкой литиевой мишени
алюминия, меди, молибдена и тантала позволяет уменьшить мощность дозы
нежелательного -излучения без уменьшения потока нейтронов.
В § 2.3 обращено внимание на то, что имеющиеся литературные данные
о выходе 478 кэВ фотонов из толстой литиевой мишени (рис. 1) и о сечении
реакции неупругого рассеяния протона на атомном ядре лития 7Li(p,p’)7Li
(рис. 2) существенно отличаются друг от друга, так что понять, какие из них
достоверные, невозможно.
Рис. 1. Выход 478 кэВ фотонов из толстой литиевой мишени ([4]-[8]).
Рис. 2. Сечение реакции 7Li(p,p'γ)7Li ([5]], [9]-[13]).
Исследование проведено на ускорителе-тандеме с вакуумной изоляцией
[14] при энергии протонного пучка от 0,65 до 2,225 МэВ и токе 300-500 мкА.
Схема экспериментальной установки показана на рис. 3. Литиевую мишень 4
размещают в горизонтальной части тракта транспортировки пучка протонов.
Слой лития контролируемой толщины от 1 до 300 мкм напыляют на медную
подложку мишени в вакууме. Интенсивность -излучения измеряют спектро-
метром -излучения СЕГ-1КП-ИФТП 12 (Институт физико-технических
проблем, Дубна) на основе полупроводникового детектора, выполненного из
особо чистого германия, и NaI -спектрометром (Азимут Фотоникс, Москва).
Спектрометры -излучения калиброваны по полной чувствительности
радионуклидными источниками фотонного излучения закрытого типа Cs-137
и Ba-137. Относительная чувствительность спектрометра калибрована
эталонными источниками фотонного излучения из набора ОСГИ-ТР
(Ритверц, Россия): Na-22, Mn-54, Co-60, Ba-133, Cs-137, Eu-152 и Bi-207.
Первоначальные измерения проведены при размещении спектрометра в
положении А, изотропность излучения установлена при размещении
спектрометра в положении B, наиболее точные измерения в максимально
возможном диапазоне энергии протонов проведены при размещении
спектрометров в соседнем бункере (положение С). В последнем случае
калибровка спектрометров по полной чувствительности проведена по линии
478 кэВ, излучаемой радиоактивным изотопом Be-7, наработанным в
результате реакции 7Li(p,n)7Be.
Результаты измерений выхода 478 кэВ фотонов из толстой литиевой
мишени и сечения реакции 7Li(p,p’)7Li представлены на рис. 4 и 5.
Полученные данные позволяют утверждать, что использование тонкой
литиевой мишени по сравнению с толстой уменьшает поток нежелательного
при БНЗТ -излучения без уменьшения потока нейтронов в 2,3 раза при
энергии протонов 2,2 МэВ, в 2 раза при энергии протонов 2,3 МэВ.
Рис. 3. Схема экспериментальной установки: 1 – ускоритель-тандем с вакуумной
изоляцией, 2 – бесконтактный датчик тока, 3 – мишенный узел, 4 – литиевая мишень,
5 – окна для наблюдения, 6 – временная бетонная стена, 7 – -спектрометр, 8 –
свинцовый коллиматор, 9 – бетонная стена. A, B, C – положения размещения -
спектрометра.
Рис. 4. Измеренный выход 478 кэВ фотонов из толстой литиевой мишени.
Рис. 5. Измеренное сечение реакции 7Li(p,p'γ)7Li.
Третья глава посвящена изучению динамики образования блистеров на
поверхности металлов при имплантации протонов. Поскольку, как отмечено
в главе 2, использование тонкой литиевой мишени обеспечивает лучшее
качество терапевтического пучка нейтронов, именно тонкая литиевая мишень
должна применяться при проведении БНЗТ. Это означает, что протоны,
пройдя сквозь литий, тормозятся и останавливаются в металле, на который
напылен литий. Имплантация протонов в металл приводит к деформации
поверхностного слоя, выраженной в образовании многочисленных вздутий в
виде приподнятия и отслаивания тонкого слоя материала (блистеров).
Появление развитой поверхности металла (блистеринг) может делать мишень
непригодной к эксплуатации, или ограничивать время эксплуатации, или
создать проблемы при клиническом применении.
Процесс образования блистеров зависит от многих факторов, связанных
как с мишенью (материал и состав, температура, метод изготовления и
подготовки, размер кристаллических зёрен, концентрация повреждений,
включения, модуль упругости, модуль сдвига, внутренние напряжения,
ориентация кристаллитов, шероховатость поверхности), так и с ионами (сорт,
энергия, плотность потока, флюенс, угол падения). Экспериментальные
данные о водородном блистеринге крайне скудны, противоречивы и
недостаточны для достоверной оценки порога образования блистеров в
металлах при имплантации 2 МэВ протонов.
Рис. 6. Экспериментальная установка: 1 – ускоритель-тандем с вакуумной изоляцией,
2 – компьютер, 3 – дистанционный микроскоп с CCD камерой, 4 – подсветка, 5 – окно
из плавленого кварца, 6 – диагностическая вакуумная камера. Стрелкой схематически
показано направление распространения 2 МэВ протонного пучка.
Исследование проведено на ускорителе-тандеме с вакуумной изоляцией
[14], обеспечивающем получение протонного пучка энергией 2 МэВ, током
0,5 - 0,6 мА, поперечным размером порядка 1 см. Схема экспериментальной
установки приведена на рис. 6. В диагностическую вакуумную камеру 6 на
оси помещали образец, выполненный в форме диска диаметром 30 мм,
толщиной 3 мм, который через сплав галлия-индия плотно прижимали к
теплоотводящей поверхности и облучали пучком протонов. Исследованы 9
образцов: i) медь марки M0 ГОСТ 859-2014 (Россия), ii) мелкозернистая медь
марки OFC-1 JIS H3150 C1011 чистотой 99,996 % (SH Copper Products Co.,
Ltd, Япония), iii) мелкозернистая медь чистотой 99,99996 % (Mitsubishi
Materials Co., Япония), iv) крупнозернистая медь чистотой 99,99996 %
(Mitsubishi Materials Co., Япония), v) тантал, vi-viii) образцы, у которых
танталовая фольга нанесена на медь сваркой взрывом, диффузионной
сваркой или пайкой, ix) образец, у которого смесь порошков тантала и меди
нанесена на медь плазменным дуговым способом.
Температуру образца измеряли терморезистором. Температуру
поверхности образца измеряли пирометром через окно из плавленого кварца
и инфракрасной камерой (тепловизором) через окно из фторида бария.
Непрерывное наблюдение в реальном времени за поверхностью образца
проводили CCD камерой (Mightex CCD CXE-C013-U; Mightex Systems,
Торонто, Канада) с дистанционным микроскопом Infinity K2 (DistaMax™,
Infinity Photo-optical Co., США), установленной под углом 42° к нормали
поверхности образца, через окно из плавленого кварца. Образцы через
дополнительное окно из плавленого кварца подсвечивали галогенной
лампой. После облучения образцы исследовали на рентгеновском
дифрактометре SHIMADZU XRD-7000 (Shimadzu Co., Япония), на лазерном
сканирующем 3D микроскопе KEYENCE VK-X200 (Keyence Co., США), на
электронном микроскопе Jeol JCM-5700 (Jeol, Япония) и на электронном
микроскопе со сфокусированным ионным пучком FIB-SEM Helios G3 UC
(FEI, США).
Характерное изображение блистера, появляющегося при имплантации
протонов в металл, приведено на рис. 7.
В результате проведённого исследования по облучению 2 МэВ
протонами различных образцов получены следующие результаты:
1. Порог образования блистеров на поверхности меди зависит от
чистоты меди, в более чистой меди он больше. Максимальное значение
порога составляет величину 3∙1019 см-2, минимальное в 7 раз меньшее.
2. Размер блистеров на поверхности меди зависит от чистоты меди, в
более чистой – блистеры больше. Размер блистеров варьируется от 40 ± 20 до
160 ± 50 мкм.
3. После появления блистеров на поверхности меди дальнейшее
облучение не приводит к модификации поверхности, что может быть связано
с образованием отверстий и трещин при образовании блистеров.
4. Зависимости порога образования блистеров от ориентации
кристаллитов меди не обнаружено.
5. Приварка тонкой танталовой фольги к меди путём сварки взрывом,
диффузионной сварки или пайки устойчива к тепловой нагрузке до 1 кВт/см 2.
6. Тантал значительно более устойчив к образованию блистеров, чем
медь. Порог образования блистеров в виде пузырей или чешуек на
поверхности тантала превышает 6,7∙1020 см-2. При флюенсе 3,6∙1020 см-2
происходит модификация поверхности в виде рельефа с характерным
размером ячеек 1 мкм.
7. В процессе облучения тантала измерено увеличение температуры
поверхности образца, что может быть связано с уменьшением
теплопроводности за счет появления полостей и внедрения водорода в
кристаллическую структуру тантала.
Рис. 7. Фотографии поверхности образца из крупнозернистой меди чистотой
99,99996 %, сделанные на электронном микроскопе со сфокусированным ионным
пучком FIB-SEM Helios G3 UC. На б блистер специально разрезан ионный пучком.
Применительно к проблеме создания литиевой нейтроногенерирующей
мишени для ускорительного источника эпитепловых нейтронов с целью
проведения бор-нейтронозахватной терапии злокачественных опухолей
полученные результаты означают следующее:
1. До появления блистеров сверхчистая медь может быть использована
для изготовления подложки мишени диаметром 10 см, используемой для
терапии нескольких пациентов, ориентировочно 20-ти (обычная медь – для
терапии трех пациентов).
2. После появления блистеров на поверхности медной подложки
мишени дальнейшей модификации ее поверхности не наблюдается, и мишень
можно будет продолжать применять для генерации нейтронов.
3. Использованиетонкогослоятантала, нанесённогона
теплоотводящую медную подложку, увеличивает срок стойкости мишени к
блистерингу не менее чем в 10 раз по сравнению с наиболее стойкой медной
подложкой.
4. Поглощение протонов в танталовом слое мишени ведёт к
уменьшению теплопроводности за счет образования полостей и внедрения
водорода в кристаллическую структуру тантала и, как следствие, ведёт к
увеличению температуры лития, что может быть критическим даже без
модификации поверхности блистерами.
В четвертой главе кратко представлены результаты исследований
влияния нейтронного излучения на клеточные культуры и лабораторных
животных, проведенные с применением разработанной литиевой мишени.
Длительная генерация нейтронов позволила изучить активацию мишенного
узла и внести изменения в его конструкцию, позволившие уменьшить
наведенную радиоактивность до уровня радиоактивности бериллия-7,
неизбежно образующегося в реакции генерации нейтронов.
В заключении представлены основные результаты работы и даны
рекомендации дальнейшей разработки темы.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Измерена мощность дозы рентгеновского и γ-излучения при
поглощении 2 МэВ протонов в различных конструкционных материалах.
Измерено сечения реакции 7Li(p,p’)7Li и выход 478 кэВ гамма-квантов из
толстой литиевой мишени при энергии протонов от 0,65 до 2,225 МэВ.
Определено, во сколько раз применение тонкой литиевой мишени по
сравнению с толстой уменьшает нежелательный для БНЗТ поток 478 кэВ
фотонов из реакции 7Li(p,p’)7Li без уменьшения потока нейтронов.
Осуществлено in-situ наблюдение динамики образования блистеров на
поверхности меди и тантала при имплантации 2 МэВ протонов.
Установлено, что порог образования блистеров на поверхности меди
зависит от чистоты меди, в более чистой меди он больше. Максимальное
значение порога составляет величину 3∙1019 см-2, минимальное в 7 раз
меньшее. Размер блистеров на поверхности меди зависит от чистоты меди, в
более чистой блистеры больше. Размер блистеров варьируется от 40 ± 20 до
160 ± 50 мкм. Установлено, что после появления блистеров на поверхности
меди дальнейшее облучение не приводит к модификации поверхности.
Установлено, что тантал значительно более устойчив к образованию
блистеров, чем медь. Порог образования блистеров в виде пузырей или
чешуек на поверхности тантала превышает 6,7∙1020 см-2. При флюенсе
3,6∙1020 см-2 происходит модификация поверхности в виде рельефа с
характерным размером ячеек 1 мкм.
Изучена активация мишенного узла и внесены изменения в его
конструкцию, позволившие в 20 раз уменьшить наведенную радиоактивность
до уровня радиоактивности бериллия-7, неизбежно образующегося в реакции
генерации нейтронов.
Разработанную тонкую литиевую мишень используют для длительной
стабильной генерации нейтронов с целью отработки методики БНЗТ и для
ряда других приложений.
По данным Всемирной организации здравоохранения распространённость
онкологических заболеваний и, как следствие, смертность от них неуклонно
растут. Так, в США, Японии и других развитых странах злокачественные опухоли
являются непосредственной причиной смерти в более чем 25 % случаев, в то время
как 70 лет назад – менее 10%. Разработка лекарств и методов лечения
злокачественных опухолей – важная и до сих пор не решённая научная задача.
Одна из перспективных методик лечения злокачественных опухолей – бор-
нейтронозахватная терапия (БНЗТ) [1, 2] – избирательное уничтожение клеток
опухоли путём накопления в них стабильного изотопа бор-10 и последующего
облучения эпитепловыми нейтронами. В результате поглощения нейтрона бором
происходит ядерная реакция 10B(n,)7Li с большим выделением энергии именно в
той клетке, которая содержала ядро бора, что приводит к её гибели. Клинические
испытания методики проведены на ядерных реакторах и получены положительные
результаты. Для широкого внедрения методики в клиническую практику
требуются компактные источники нейтронов на основе ускорителей заряженных
частиц, обеспечивающие плотность потока 109 нейтронов/(см2 с) в узком
энергетическом интервале энергией от 1 до 30 кэВ. Неотъемлемой частью
ускорительного источника нейтронов является нейтроногенерирующая мишень,
которая должна обеспечить длительную эффективную генерацию нейтронов с как
можно меньшим сопутствующим потоком -излучения и быть слабо активируемой,
насколько это возможно. Присутствие в терапевтическом пучке быстрых,
медленных нейтронов и -квантов, приводящих к дополнительной
нелокализованной дозе облучения, нежелательно. Высокие требования к
терапевтическому пучку нейтронов, от выполнения которых зависит качество
терапии больных и комфортность работы персонала, делают задачу создания
оптимальной для БНЗТ нейтроногенерирующей мишени чрезвычайно
актуальной.
Степень разработанности проблемы. Для БНЗТ в основном рассматривают
две пороговые реакции: 7Li(p,n)7Be, 9Be(p,n)9B [3, 4], и разрабатывают два типа
мишеней: литиевую или бериллиевую. Основное требование к мишени –
обеспечить поток нейтронов высокой интенсивности с как можно меньшей
энергией нейтронов с тем, чтобы с применением замедлителя, отражателя и
фильтров сформировать терапевтический пучок эпитепловых нейтронов,
пригодный для проведения бор-нейтронозахватной терапии злокачественных
опухолей. В настоящее время в мире разрабатывают различные типы мишеней:
литиевые или бериллиевые, твердые или жидкие, стационарные, струйные или
вращающиеся, одно-, двух-, трёх- или четырёхслойные. Разнообразие подходов
обусловлено не только сложностью задачи, но и отсутствием достоверных данных
о ряде процессов при специфических условиях, в частности, о пороге образования
блистеров в металлах при имплантации протонов с энергией 2 МэВ, из-за чего
выбор мишени зачастую определяется имеющимся опытом.
Целью работы является получение научных знаний об излучении и
радиационном повреждении металлов при имплантации протонов с энергией
2 МэВ и выбор оптимальных материалов нейтроногенерирующей мишени для
БНЗТ, минимально излучающих при поглощении в них протонов с энергией ниже
порога генерации нейтронов, стойких к радиационным повреждениям и слабо
активируемых нейтронами. Для достижения поставленной цели необходимо было
решить следующие задачи:
1. Разработать стенд для облучения различных конструкционных
материалов пучком протонов и измерить мощность дозы и спектр рентгеновского
и -излучения, мощность дозы нейтронного излучения, спектр излучения
остаточной активности, сечение реакции неупругого рассеяния протона на
атомном ядре лития 7Li(p,p’)7Li и выход -квантов из толстой литиевой мишени.
Определить, во сколько раз можно снизить нежелательную дозу -излучения,
используя тонкую литиевую мишень без уменьшения выхода нейтронов.
2. Разработать стенд для изучения блистеринга поверхности металлов при
имплантации протонов, провести наблюдение за процессом образования
радиационных повреждений на поверхности исследуемых металлов и определить
порог образования блистеров.
3. Измерить спектр активированной мишени после генерации нейтронов
и определить процессы, приводящие к активации мишени нейтронами.
4. Провести анализ полученных результатов и предложить набор
материалов, оптимальных для применения в конструкции нейтроногенерирующей
мишени ускорительного источника эпитепловых нейтронов коммерческого класса
для проведения БНЗТ.
Научная новизна работы заключается в следующем.
Измерена мощность дозы и спектр рентгеновского и -излучения, мощность
дозы нейтронного излучения и спектр излучения остаточной активности при
поглощении протонов с энергией 2 МэВ в графите, алюминии, титане, ванадии,
нержавеющей стали, меди, молибдене и тантале.
С высокой точностью измерено сечение реакции неупругого рассеяния
протона на атомном ядре лития 7Li(p,p’)7Li при энергии протонов от 0,64 до
2,1 МэВ.
Впервые измерена зависимость выхода 478 кэВ фотонов из толстой литиевой
мишени от энергии протонов в диапазоне энергий от 0,65 до 2,225 МэВ.
На основе полученных экспериментальных данных впервые определено, во
сколько раз применение тонкой литиевой мишени по сравнению с толстой1
снижает нежелательную при БНЗТ дозу -излучения без уменьшения выхода
нейтронов.
С применением CCD-камеры и удаленного микроскопа впервые
осуществлено in-situ наблюдение динамики образования блистеров на поверхности
меди и тантала при их облучении пучком 2 МэВ протонов. С применением
рентгеновского дифрактометра, лазерного и электронных микроскопов проведено
исследование поверхности облученных образцов. Определен порог образования
блистеров. Обращено внимание на то, что после появления блистеров на
поверхности меди дальнейшее облучение не приводит к модификации
поверхности, что может быть связано с образованием отверстий и трещин при
всплывании блистеров. Измерено увеличение температуры поверхности тантала по
мере накопления флюенса, что может быть связано с уменьшением
теплопроводности за счет появления полостей и внедрения водорода в
кристаллическую структуру тантала.
Методологической основой диссертационного исследования являются
экспериментальные методы исследования, включая моделирование и
экспериментальное исследование свойств металлов при облучении протонами и
нейтронами, и применение метода сравнения для выявления их сходств и различий.
Основная теоретическая и практическая значимость диссертационной
работы состоит в том, что получены новые знания о взаимодействии протонов и
нейтронов с металлами, а именно: i) определены пороги образования блистеров в
меди и тантале при имплантации протонов с энергией 2 МэВ; ii) обнаружено, что
после появления блистеров на поверхности меди дальнейшее облучение не
приводит к модификации поверхности; iii) установлено, что образование блистеров
на медной подложке мишени не приводит к деградации выхода нейтронов; iv)
Термин “толстая литиевая мишень” означает, что протоны поглощаются в литии, “тонкая” –
протоны проходят слой лития и поглощаются в подложке, на которую нанесен литий.
измерены мощность дозы и спектр рентгеновского и -излучения, мощность дозы
нейтронного излучения при поглощении 2 МэВ протонов в различных
конструкционных материалах и спектр излучения остаточной активности; v)
измерена активация мишени нейтронами; vi) измерено сечение неупругого
рассеяния протона на атомном ядре лития и выход 478 кэВ из толстой литиевой
мишени при энергии протонов от 0,65 МэВ до 2,225 МэВ.
Полученные знания использованы при изготовлении источника нейтронов
для Neuboron Xiamen центра БНЗТ (г. Сямынь, провинция Фуцзянь, Китай) [5] –
первой клиники БНЗТ в Китае и одной из первых шести клиник БНЗТ в мире, и
могут быть использованы при разработке нейтроногенерирующих мишеней других
ускорительных источников нейтронов, в том числе для проведения БНЗТ в
условиях онкологических клиник. Измеренная зависимость выхода 478 кэВ
фотонов от энергии протонов используется для измерения толщины лития [6].
Личный вклад автора в получении научных результатов, лежащих в основе
диссертации, является определяющим. При определяющем участии автора
разработаны и установлены специальные узлы, подсоединяемые к ускорителю-
тандему с вакуумной изоляцией для изучения излучения и радиационных
повреждений металлов при их облучении пучком протонов. Автором лично
освоены и применены для исследований спектрометры -излучения различных
типов и активационная методика. Автором лично получены и проанализированы
экспериментальные результаты при измерении излучения, возникающего при
поглощении протонов в металлах, включая литий, при изучении активации мишени
нейтронами. При активном личном участии автора были проведены анализ и
обработка результатов исследования блистеринга металлов при имплантации
2 МэВ протонов. Автором написаны соответствующие разделы в опубликованных
статьях.
По теме диссертации опубликовано 9 работ, из них 5 в рецензируемых
научных журналах из списка ВАК [7-11] и 4 в трудах конференций [12-15]. Все
работы проиндексированы в базе данных Скопус (SCOPUS), все 5 работ в
рецензируемых журналах – ещё и в базе данных Сеть науки (Web of Science Core
Collection). По теме диссертации получен патент на изобретение [16].
Работы, составляющие материал диссертации, докладывались и обсуждались
на научных семинарах в ИЯФ СО РАН и РФЯЦ-ВНИИТФ (Снежинск). Материалы
диссертации в виде 17 докладов обсуждались на 10 международных и 4 российских
конференциях [12-28]: 9-й Международной конференции по ускорителям
заряженных частиц (Ванкувер, Канада, 2018), XXIV и XXV Всероссийских
конференциях по ускорителям заряженных частиц (Обнинск, 2014; Санкт-
Петербург, 2016), 7-ой, 8-й и 9-й Школах молодых исследователей в области бор-
нейтронозахватной терапии (Гранада, Испания, 2013; Павия, Италия, 2015; Киото,
Япония, 2017), XVII и XVIII Международных конгрессах по нейтрон-захватной
терапии (Колумбия, США, 2016; Тайпей, Тайвань, 2018), Международной
конференции биомедицинской инженерии и компьютерных технологий
(Новосибирск, 2015), XV Международном конгрессе по радиационным
исследованиям (Киото, Япония, 2015), XIII Забабахинских научных чтениях
(Снежинск, 2017), XIII Симпозиуме по дозиметрии нейтронов и ионов (Краков,
Польша, 2017), III Научно-практической конференции “Наука. Медицина.
Инновации” (Новосибирск, 2020).
Автор по результатам рассмотрения аннотаций докладов получил трэвел-
грант для участия в работе 9-й Школы молодых исследователей в области бор-
нейтронозахватной терапии (Киото, Япония, 2017). Работа автора в соавторстве
победила на 54-й Международной научной студенческой конференции в
Новосибирске в 2016 г.
Исследования поддержаны Министерством образования и науки РФ
(Соглашение № 14.604.21.0066, 2014-2016), Российским научным фондом
(Соглашения № 16-32-00006, 2014-2018 и № 19-72-30005, 2019-2022), Институтом
науки и технологий Окинавы, Япония (Соглашение о сотрудничестве, 2017-2018),
компанией TAE Technologies, Inc., США (контракт № 17-132, 2017-2020) и
персональной стипендией Президента Российской Федерации (2021-2023).
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Измерено сечение реакции неупругого рассеяния протона на атомном
ядре лития 7Li(p,p’)7Li и выход 478 кэВ фотонов из толстой литиевой мишени при
энергии протонов от 0,65 МэВ до 2,225 МэВ. Установлено, что применение тонкой
литиевой мишени по сравнению с толстой уменьшает нежелательный для бор-
нейтронозахватной терапии поток фотонов из реакции 7Li(p,p’)7Li без уменьшения
выхода нейтронов от 4 раз при энергии протонов 2 МэВ до 2 раз при 2,3 МэВ.
2. Порог образования и размер блистеров на поверхности меди зависят от
чистоты меди, в более чистой меди они больше. При энергии протонов 2 МэВ и
температуре меди 150 ºС максимальное значение порога составляет величину
3 ± 0,3 1019 см-2, минимальное в 7 раз меньшее; средний размер блистров
варьируется от 40 до 160 мкм. После появления блистеров дальнейшее облучение
до флюенса, в 4 раза превышающего порог блистерообразования, не приводит к
видимой модификации поверхности. Тантал значительно более устойчив к
образованию блистеров, чем медь. При энергии протонов 2 МэВ блистеры в виде
пузырей или чешуек не появляются до флюенса 6,7 1020 см-2. При флюенсе
3,6 ± 0,4 1020 см-2 происходит модификация поверхности в виде рельефа с
характерным размером ячеек 1 мкм.
3. Замена нержавеющей стали на алюминий в узле литиевой мишени с
медной подложкой приводит к 20-кратному уменьшению наведенной
радиоактивности до уровня радиоактивности бериллия-7, образующегося в
реакции генерации нейтронов.
Глава 1
Нейтроногенерирующая мишень
для бор-нейтронозахватной терапии
Для развития методики бор-нейтронозахватной терапии злокачественных
опухолей в Институте ядерной физики СО РАН предложен, создан и
функционирует источник эпитепловых нейтронов на основе электростатического
ускорителя-тандема с вакуумной изоляцией и литиевой мишени, обеспечивающий
генерацию нейтронов в результате пороговой реакции 7Li(p,n)7Be.
Основные результаты диссертационной работы следующие:
1. Измерена мощность дозы рентгеновского и γ-излучения при
поглощении 2 МэВ протонов в различных конструкционных материалах. Измерено
сечения реакции 7Li(p,p’)7Li и выход 478 кэВ фотонов из толстой литиевой
мишени при энергии протонов от 0,65 до 2,225 МэВ. Определено, во сколько раз
применение тонкой литиевой мишени по сравнению с толстой уменьшает
нежелательный для БНЗТ поток 478 кэВ фотонов из реакции 7Li(p,p’)7Li без
уменьшения потока нейтронов.
2. С применением CCD-камеры и удаленного микроскопа осуществлено
in-situ наблюдение динамики образования блистеров на поверхности меди и
тантала.
Установлено, что порог образования блистеров на поверхности меди зависит
от чистоты меди, в более чистой меди он больше. Максимальное значение порога
составляет величину 3 1019 см-2, минимальное в 7 раз меньшее. Размер блистеров
на поверхности меди зависит от чистоты меди, в более чистой блистеры больше.
Размер блистеров варьируется от 40 ± 20 до 160 ± 50 мкм. Установлено, что после
появления блистеров на поверхности меди дальнейшее облучение не приводит к
модификации поверхности.
Установлено, что тантал значительно более устойчив к образованию
блистеров, чем медь. Порог образования блистеров в виде пузырей или чешуек на
поверхности тантала превышает 6,7 1020 см-2. При флюенсе 3,6 1020 см-2 происходит
модификация поверхности в виде рельефа с характерным размером ячеек 1 мкм.
3. Изучена активация мишенного узла и внесены изменения в его
конструкцию, позволившие в 20 раз уменьшить наведенную радиоактивность до
уровня радиоактивности бериллия-7, неизбежно образующегося в реакции
генерации нейтронов.
4. Разработанную тонкую литиевую мишень используют для длительной
стабильной генерации нейтронов с целью отработки методики БНЗТ и для ряда
других приложений.
Рекомендуется продолжить дальнейшие исследования по изучению
радиационного блистеринга металла при имплантации ионов, в том числе его
влияния на выход нейтронов из литиевого слоя, нанесенного на металл.
Пользуясь случаем, автор выражает глубокую благодарность научному
руководителю Сергею Юрьевичу Таскаеву за помощь в выборе направления
данной работы, постоянную поддержку и внимание к исследованиям.
Особую признательность автор выражает коллегам по экспериментам на
установке БНЗТ: Быкову Т.А., Кошкарёву А.М, Макарову А.Н, Щудло И.М.,
Колесникову Я.А, Соколовой Е.О, Понамарёву П.Д., Понедельченко А.В. за
ценные обсуждения, помощь в проведении всех экспериментов, а также в
подготовке данной работы, без которой она была бы невозможна. Автор
признателен Баянову Б.Ф. за большое количество полезных обсуждений и
замечаний. Автор особо признателен сотрудникам Института науки и технологий
Окинавы Хигаши Я., Сузуки Ф. и Батрутдинову А. за совместную работу при
изучении блистеринга и предоставленное оборудование. Автор признателен группе
Бельченко Ю.И. за полноценную поддержку работоспособности ионного
источника. Автор выражает благодарность Рузайкину М.А. за оперативное и
качественное изготовление необходимых изделий в цеху.
В заключение хотел бы поблагодарить всю мою большую семью и любимую
жену за постоянную моральную поддержку и интерес к исследовательской работе.
Помогаем с подготовкой сопроводительных документов
Хочешь уникальную работу?
Больше 3 000 экспертов уже готовы начать работу над твоим проектом!
4.2 (5 отзывов)
4.2 (6 отзывов)
4.5 (330 отзывов)
4.4 (59 отзывов)
5 (9 отзывов)
4.4 (93 отзыва)
5 (20 отзывов)
4.2 (13 отзывов)
4.5 (9 отзывов)
