Моделирование кинематических корреляций при взаимодействии нейтронов и лёгких ионов низкой энергии с веществом

Во введении обосновывается актуальность исследований, проводимых в рамках
данной диссертационной работы, приводится обзор научной литературы по изу­
чаемой проблеме, формулируется цель, ставятся задачи работы, излагается
научная новизна и практическая значимость представляемой работы. В после­
дующих главах сначала описываются используемые для моделирования ядерные
данные, затем описываются подходы к моделированию различных реакций, а по­
том идёт апробация на частных примерах: моделирование альфа­бериллиевого
нейтронного источника, экспериментов по идентификации материалов и радиа­
ционного повреждения сталей.
Первая глава посвящена ядерным данным, но основе которых произво­
дится моделирование. Взаимодействия нейтронов энергии меньше 20 МэВ с
ядрами чувствительно к структуре ядра. Так как на данный момент отсутству­
ют теоретические модели, с достаточной точностью описывающие структуру
ядер и их возбуждённых состояний, моделирование взаимодействий нейтронов
с веществом производится на основе ядерных данных. Однако, эксперимен­
тальные ядерные данные получены не для всех реакций и диапазонов энергии,
а также могут вступать в разногласие друг с другом. Поэтому при оценке
используются различные феноменологические модели. Эти модели характери­
зуются несколькими десятками параметров. Поэтому результат оценки зависит
от отбора данных, выбора моделей и параметров. Наиболее широко исполь­
зуемой библиотекой оценённых ядерных данных на данный момент является
ENDF/B. Также активно применяются для моделирования национальные биб­
лиотеки CENDL и JENDL. Эти библиотеки характеризуются индивидуальными
оценками для каждого изотопа и хорошей валидацией, но включают только ста­
бильные и наиболее распространённые долгоживущие изотопы. Кроме того,
оценки для различных изотопов могут быть не согласованы между собой. Прин­
ципиально отличается активно развивающаяся библиотека оценённых ядерных
данных TENDL. За исключением небольшого числа взятых из других библио­
тек файлов, библиотека TENDL получена с помощью вычислений в программе
TALYS с общими параметрами. Программа TALYS на данный момент является
наиболее используемой программой, содержащей физические модели, исполь­
зуемой при оценке ядерных данных, заменяя программу EMPIRE.
Было произведено сравнение библиотек ядерных данных для модели­
рования, в результате которого основным источником данных была выбрана
библиотека ENDF/B, а в случае отсутствия в ней данных для какого­либо изотопа
— библиотека TENDL. Для изотопов 12 C и 9Be были выбраны данные биб­
лиотеки CENDL­3.1 из­за более детального описания реакций 12 C(n,n)3α [1]
и 9Be(n,2n)2α [2].
Библиотеки оценённых ядерных данных в формате ENDF­6 предназна­
чены, в первую очередь, для моделирования больших потоков нейтронов, а
не отдельных событий. Поэтому в них приводятся инклюзивные спектры вто­
ричных частиц независимо друг от друга, то есть, без учёта корреляций и
рспределений по множественности, которые необходимы для моделирования с
сохранением энергии и импульса и квантовых чисел в каждом взаимодействии.
Также данные необходимо привести к виду, оптимальному для Монте Карло
моделирования. Для быстрого получения сечения по энергии налетающей ча­
стицы номер соответствующей ячейки таблицы должен находится за постоянное
время, то есть по формуле, а не перебором или двоичным поиском. Наиболее
простым решением представляется таблицы с постоянным шагом по энергии, но
из­за узких резонансов в надтепловой области, в области низких энергий необхо­
дим меньший шаг таблицы. Поэтому был выбран логарифмический шаг таблицы
по импульсу. Хранение сечения для каждого канала каждой реакции на каждом
изотопе требует большого количества оперативной памяти, поэтому физический
лист CHIPS­TPT был адаптирован для работы в многопоточной версии Geant4.
Было показано масштабирование производительности и допустимое потребле­
ние памяти вплоть до максимально доступного количества ядер. Разработанный
набор программ для обработки библиотек оценённых ядерных данных позволяет
заменять используемые данные при выходе новых оценок и в случае необходи­
мости.

Вторая глава посвящена различным типам реакций. Описываются под­
ходы к моделированию как реакций нейтронов с ядрами, так и реакций лёгких
заряженных частиц с ядрами, в результате которых излучаются нейтроны. Реак­
ции с нейтронами сгруппированы по количеству ядерных фрагментов в конечном
состоянии.

В первой части описывается моделирование реакции радиационного за­
хвата нейтронов (n,γ). Сечение реакции радиационного захвата берутся из баз
оценённых ядерных данных ENDF/B и TENDL. В тепловой области сечение ап­
проксимируется функцией вида A+ Bv , при более высоких энергиях — таблично.
Излучение первого гамма­кванта составного ядра производится в соответствии
со спектрами из базы данных EGAF. Так как в EGAF приведены данные для
захвата только тепловых нейтронов, предполагается, что уровень, на который
переходит ядро при излучение гамма­кванта, не зависит от энергии налетаю­
щего нейтрона. Это приближение вносит незначительную ошибку в результат
моделирования, так как при более высокой энергии налетающего нейтрона се­
чение радиационного захвата значительно ниже сечений других реакций. Далее
переходы моделируются в соответствии с базой RIPL. При каждом излучении
гамма­кванта рассчитывается отдача ядра. Таким образом обеспечивается кор­
релированное моделирование каскада гамма­квантов с сохранением энергии и
импульса.

Во второй части главы описывается моделирование бинарных ядерных
реакций. В конечном состоянии бинарных ядерных реакциях находятся две
частицы. Поэтому конечное состояние определяется массами частиц и углом рас­
сеяния. Импульсы и энергии частиц вычисляются исходя из закона сохранении
энергии.

При упругом рассеянии нейтронов масса ядра не меняется, поэтому в си­
стеме отсчёта центра масс импульсы не меняются по абсолютной величине, и
только меняют направление. Для моделирования упругого рассеяния использу­
ются сечения и угловые распределения рассеянного нейтрона из баз ENDF/B
и TENDL. Сечение упругого рассеяния ниже резонансной области равно кон­
станте. Однако, при энергии нейтронов, сравнимых с температурой материала,
необходимо учитывать тепловое движение ядер. Было получено [3] аналитиче­
ское выражение для эффективного сечения, определяющее длину свободного
пробега между взаимодействиями:

[()(√)√]
TmV 22T − mV 2
σef f = σ ·1+· erf+e 2T .(1)
mV 22TπmV 2
Здесь T — температура, m — масса ядра, V — скорость√налетающего нейтрона,
erf — функция ошибок. Так как при x → 0, erf (x) 2x
=π, при E ≪ T
√
σ8T
σef f∼,(2)
Vπm
то есть, имеет то же поведение, что и сечение захвата.
Угловое распределение нейтронов в базах данных в формате ENDF­6 обыч­
но представлено таблично или в виде разложения по полиномам Лежандра.
Для Монте Карло моделирования интегральные угловые распределения аппрок­
симировались кусочно полиномами третьего порядка. Кроме того, отдельно
выделялся экспоненциальный пик рассеяния вперёд. Необходимая точность ап­
проксимации для угловых спектров рассеяния нейтронов при энергии до 20 МэВ
достигается при разбиении полного интервала на 128 отрезков.
107104
dN/dδE, eV-1

dN/dδp, c/eV
Energy non-conservation in neutron inelatic processesEntries1e+07
Momentum non-conservation in neutron inelastic processes
105103
NeutronHP
Entries1e+07

102NeutronHP
101
TPTTPT
10-110-1
10-2
10-3
10-3
10-510-4
10-710-5
10-6
10-9
10-7
10-1110-8
10-13 -610-9 -7
1010-510-410-310-210-1110102103104105106 1071010-610-510-410-310-210-1110102103104105
δE, eVδp, eV/c

а)б)
Рис. 1 –– Точность сохранения энергии и импульса при моделировании неупру­
гого рассеяния нейтронов на 56 F e

При неупругом рассеянии с дискретным возбуждением ядра в соответ­
ствии с отношением сечений разыгрывается уровень ядра. С этого момента масса
возбуждённого ядра фиксирована, поэтому реакция моделируется как бинарная.
Сечения и угловые распределения вторичных частиц берутся из баз ENDF/B и
TENDL. Реакции неупругого рассеяния нейтронов (n, nγ) и реакции с образова­
нием заряженной частицы (n,pγ), (n,dγ), (n,tγ), (n,3Heγ), (n,αγ) моделируются
аналогично.
В случае рассеяния c возбуждением непрерывного спектра ядра, в базах
оценённых ядерных данных приводится энерго­угловое распределение рассе­
янной частицы. Формат ENDF­6 допускает несколько способов представления
энерго­угловых распределений. Для Монте Карло моделирования распределения
представляются в виде распределения по энергии вторичной частицы и набора
угловых распределений для каждой энергии вторичной частицы. Угловые рас­
пределения представляются в виде, аналогичном угловым распределениям при
упругом рассеянии. Реакции неупругого рассеяния нейтронов (n, nγ) и реак­
ции с образованием заряженной частицы (n,pγ), (n,dγ), (n,tγ), (n,3Heγ), (n,αγ)
моделируются аналогично. На Рис. 1 показана точность выполнения законов
сохранения энергии и импульса при моделировании неупругого рассеяния ней­
тронов на 56 F e. Видно что, при моделировании с помощью CHIPS­TPT энергия
и импульс сохраняются с лучшей на несколько порядков точностью, чем при мо­
делировании NeutronHP.
Под множественной фрагментацией ядра подразумеваются реакции, в ко­
торых, помимо остаточного ядра, присутствуют два или более нейтронов или
лёгких заряженных частиц (p, d, t,3 He, α).
отношение
dN/dE,МэВ−1

21.8
1.81.6
1.6
1.4
1.4
1.2
1.2
0.80.8
0.60.6
0.40.4
0.20.2
2468101214
E, МэВ
Рис. 2 –– Инклюзивный энергетический спектр нейтронов реакции 9Be(n,2n)
при энергии 19.035 МэВ, полученный моделированием, исходный инклюзивный
спектр из базы CENDL­3.1, и их отношение.

В задачах транспорта нейтронов представляют интерес, в первую оче­
редь, реакции с нейтроном в конечном состоянии. В реакциях с ровно одним
нейтроном в конечном состоянии для воспроизведения потока нейтронов до­
статочно использовать только энергетически­угловое распредение нейтрона, а
заряженные части излучать из ядра­остатка пропорционально фазовому объё­
му. Однако, это невозможно в случае реакции (n,2n) или же при необходимости
воспроизведения инклюзивных спектров двух частиц. Независимая рандомиза­
ция конечных состояний двух частиц приводит к нарушению закона сохранения
энергии и импульса, а отбрасывание событий, не удовлетворяющих кинема­
тическим ограничениям, нарушает воспроизведение инклюзивных спектров.
Поэтому для Монте Карло моделирования необходимо задать распределения
второй частицы для каждой энергии первой. Такие распределения можно задать
множеством способов, для выполнения законов сохранения энергии распреде­
ления второй частицы искалось в виде, отличающимся только ограничением по
энергии:
g(e)θ(emax − e1 − e)
g(e|e1 ) =∫ emax,(3)
g(e′ )de′
где g(e|e1 ) — распределение для второй частицы при фиксированной энергии
первой частицы e1 , θ(x) — ступенчатая θ­функция Римана, а знаменатель норми­
рует распределение на единицу. Тогда условие воспроизведения инклюзивных
спектров f и h даёт уравнение
()′
h(e)f (emax − e)
+=0(4)
G′ (e)G(e)

на производящую функцию G такую, что g(e) = dGde . Дифференциальное урав­
нение 4 имеет решение в виде
(∫)
h(e′ )de′
G = exp∫.(5)
h(e′′ ) − f (emax − e′′ )de′′
c граничными условиями

G(δ) = ϵ, G(emax − δ) = 1 − ϵ,(6)

где δ и ϵ — малые величины, позволяющие избежать сингулярности на концах
интервала.
На Рис. 2 показан инклюзивный энергетический спектр нейтронов реакции
Be(n,2n), полученный моделированием, исходный инклюзивный спектр из ба­
зы CENDL­3.1, и их отношение. Даже для такого нерегулярного спектра видно
воспроизведение с точностью до 20%, что меньше расхождений между различ­
ными базами оценённых ядерных данных.
В процессе деления ядер нейтронами образуются два возбуждённых оскол­
ка, из которых излучаются мгновенные нейтроны и гамма­кванты. Далее ядра
претерпевают радиоактивный распад, который моделируются уже средства­
ми Geant4. В базах оценённых ядерных данных приводятся сечения деления,
средние множественности мгновенных нейтронов, их спектр, и распределение
осколков по изотопам. Сечения деления задаётся аналогично сечению радиа­
ционно захвата: ниже резонансной области функцией вида A + Bv , выше —
таблично. Множественность нейтронов аппроксимируется квадратичной функ­
цией. Так как нейтроны деления имеют регулярный спектр, энергетические
распределения удалось представить в виде линейной комбинации двух√ функций,
E · e− T и
E
подходящих для Монте Карло моделирования: Максвелла dNdE ∼
−E
Эрланга dNdE ∼ E · e
T . В соответствии с распределением осколков генериру­

ется один осколок, количество нуклонов и заряд второго осколка вычисляются,
обеспечивая сохранение количества протонов и нейтронов. Импульсы осколков
получаются с помощью моделирования распада компаунда, оставшегося после
излучения нейтронов. В результате обеспечивается сохранение энергии и им­
пульса с точностью до ошибки вычислений [3].
CHIPS­TPT также моделирует взаимодействия заряженных частиц, в ре­
зультате которых могут рождаться дополнительные нейтроны. Моделирование
Opening angle
counts4.5
3.5
2.5
1.5
0.5
01234567
180 – δ θ

Рис. 3 –– Распределение по углу между нейтроном и α­частицей, испущенной под
углом 90o для пучка атомарного дейтерия с энергией Ed =130 кэВ.

проводится также на основе данных ENDF/B для налетающих протонов, дей­
тронов и тритонов, и на основе данных библиотеки JENDL/AN для налетающих
альфа­частиц. Отдельно были рассмотрены реакции T (d,n)α и 9Be(α,n)3α [4]
как основные, используемые в нейтроных генераторах и изотопных источниках
соответственно. Для реакции T (d,n)α исследовано распределение по углу между
нейтроном и альфа­частицей в зависимости от спектра источника ионов ней­
тронного генератора. На Рис. 3 показано такое распределение для налетающего
иона энергии 130 кэВ, характерной для нейтронных генераторов. Видно, что
точность определения направления вылета нейтрона составляет порядка трёх
градусов, что делает бессмысленным более точное определение направление вы­
лета альфа­частицы.
Третья глава посвящена применению физического листа CHIPT­TPT для
моделирования экспериментальных установок.
В первой части главы описывается моделирование бериллиевого нейтрон­
ного источника на основе разработанной аппроксимации сечения 9Be(α,n)3α
реакции. Показано сравнение зависимости выхода нейтронов из толстой берил­
лиевой мишени под действием α­частиц с результатами моделирования.
Во второй части главы описывается применение CHIPS­TPT для моде­
лирования гамма­спектров, индуцированных нейтронами с энергией 14 МэВ в
установках по обнаружению ВВ в багаже [5]. В частности, был предложен метод
по идентификации изотопов по коррелированным гамма­квантам каскада снятия
возбуждения ядра. На Рис. 4 показаны корреляционные спектры гамма­квантов,
полученные при взаимодействии нейтронов с энергией 14 МэВ с азотом. По
сравнению с обнаружением по инклюзивным спектрам корреляционный метод
отличается меньшим темпом набора статистики при том же нейтронном потоке
и размере детекторов, так как он пропорционален квадрату эффективности реги­
страции отдельного гамма­кванта, но также и гораздо более низким фоном, что
позволяет уточнять элементный состав в случаях, когда быстрый инклюзивный
Nitrogen neutron-induced correlated gamma spectrum90007000_dN_dE_dE

Entries
Mean x
Mean y
RMS x
RMS y
3381578
0.5369
3.126
0.3086
0.8778
×10
N , , a.u.
60
201.4
1.2 , MeV
01E
50.8
E , MeV40.6
30.4
20.2
Рис. 4 –– Корреляционные спектры гамма­квантов, полученные при взаимодей­
ствии нейтронов с энергией 14 МэВ с азотом.

метод не работает. На метод получен патент. Также с помощью CHIPS­TPT было
произведено моделирование выхода нейтронов из мишени нейтронного генера­
тора, получены энергетические­угловые распределения, оказывающие влияние
на индуцируемые гамма­спектры.

Рис. 5 –– Отклик в дальнем детекторе во время импульса в окружении воды. Cи­
ние точки – моделирование TPT, чёрные – экспериментальные данные.
В третьей части главы описывается применение CHIPS­TPT для моделиро­
вания отклика, регистрируемого в каротажном приборе на основе D­T источника
нейтронов и сцинтилляционного детектора на основе бромида лантана. Измере­
ния производились во время импульсов длиной 27 мкс (ГИНР – гамма импульс
неупругих реакций), и пауз между ними длиной 122 мкс (ГИРЗ – гамма импульс
радиационного захвата). Показано сравнение результатов моделирования с экс­
периментальными данными для различных окружений скважины, таких как вода
(Рис. 5), мрамор, доломит.
В четвёртой части главы описывается применение CHIPS­TPT для мо­
делирования радиационного повреждения конструкционных материалов. В ре­
зультате взаимодействия нейтронов некоторым атомам передается значительная
кинетическая энергия, и они покидают занимаемые узлы кристаллической ре­
шетки. Такие атомы называются первично­выбитыми атомами (ПВА). После
того как ПВА выбит из решётки он выбивает другие атомы, а те, в свою очередь,
могут выбивать новые атомы. Такие атомы называются вторично­выбитыми
атомами (ПВА). Движение ПВА продолжается до его остановки, а область лока­
лизации прямо или опосредованно смещенных им атомов называется каскадом
смещений. Опыт и численные оценки показывают, что при достаточно большой
энергии налетающих частиц каскады смещений можно считать независимыми,
поскольку их размер существенно меньше характерного расстояния между ПВА.

Рис. 6 –– Зависимость сечения производства дефектов при нейтронном облуче­
нии от энергии нейтрона. Для удобства сопоставления результаты показаны в
логарифмической шкале.

Традиционно для моделирования транспорта ионов в веществе без учёта
ядерных взаимодействий используются коды SRIM и TRIM. Однако, вместо них
можно использовать модель экранированного Кулоновского рассеяния, входя­
щую в Geant4. При этом моделирование взаимодействий нейтронов с помощью
CHIPS­TPT и ионов совмещается в одном Geant4 приложении. В результате рас­
чёта получались спектры ВВА, достигших энергии ниже 30 кэВ, при которой
становится возможен расчёт методами молекулярной динамики (МД). Свёртка
этих спектров с МД расчётами позволяет получить сечение производства дефек­
тов, показанное на Рис. 6.
В заключении приведены основные результаты работы:
1. Был создан метод моделирования корреляционных спектров несколь­
ких вторичных частиц с сохранением энергии и импульса в каждом
взаимодействии при одновременном воспроизведении их инклюзивных
спектров, приведенных в базах данных.
2. На основе данного метода был создан физический лист CHIPT­TPT
для международной программы Geant4, позволяющий производить кор­
ректное моделирование нейтрон­ядерных реакций с сохранением энер­
гии, импульса и квантовых чисел.
3. На основе расчётов с применением CHIPT­TPT был предложен ме­
тод обнаружения взрывчатых веществ в багаже по корреляционным
спектрам вторичных γ­квантов, индуцированных нейтронами D­T ис­
точника.
4. Были созданы алгоритмы корректного моделирования нейтрон­ядерных
реакций, в которых образуются тяжёлые ионы достаточной энергии для
образования разрушительных ионных каскадов в различных материалах
ядерной энергетики.