Структурно-фазовое состояние оболочечных материалов в условиях эксплуатации, сухого хранения, а также проектной аварии
ВВЕДЕНИЕ………………………………………………………………………………………………………………………….. 4
1 Структурно-фазовое состояние и механические свойства использующихся и
перспективных материалов твэлов в условиях эксплуатации, хранения, а также
максимальной проектной аварии типа LOCA. Литературный обзор ………………………………… 8
1.1 Сухое хранение отработавшего ядерного топлива …………………………………………………….. 8
1.2 Тепловыделяющие элементы: условия эксплуатации, конструкция, материалы, виды
топлива………………………………………………………………………………………………………………………………. 9
1.3 Применяемые материал оболочек тепловыделяющих элементов ……………………………… 11
1.3.1 Сплавы на основе циркония ……………………………………………………………………………… 11
1.3.2 Структурно-фазовое состояние сплавов на основе циркония …………………………….. 12
1.3.3 Коррозионные свойства циркония и его сплавов в условиях сухого хранения……. 14
1.3.4 Механические свойства сплавов циркония ……………………………………………………….. 18
1.4 Перспективные материалы для оболочек твэлов реакторов типа ВВЭР ……………………. 27
1.4.1 Толерантное ядерное топливо…………………………………………………………………………… 27
1.4.2 Материалы оболочек толерантных твэлов ВВЭР ………………………………………………. 30
1.4.3 Хромоникелевые сплавы ………………………………………………………………………………….. 38
1.5 Заключение по главе ………………………………………………………………………………………………. 49
2 Материалы и методы исследований …………………………………………………………………………… 51
2.1 Материалы ……………………………………………………………………………………………………………… 51
2.2 Методы подготовки образцов …………………………………………………………………………………. 52
2.3 Методы исследований и обработки результатов электронной микроскопии …………….. 56
2.4 Методы механических испытаний …………………………………………………………………………… 58
3 Эволюция структурно-фазового состояния материалов оболочек твэлов из сплава
Э110 в условиях облучения в ВВЭР-1000 и последующего сухого хранения ……………………. 60
3.1 Исследование сплава Э110 в необлученном состоянии ……………………………………………. 61
3.2 Исследование сплава Э110 после облучения в ВВЭР-1000 в качестве материала
оболочек твэлов ……………………………………………………………………………………………………………….. 64
3.3 Исследование облученного сплава Э110 после испытаний на ползучесть в условиях
сухого хранения ……………………………………………………………………………………………………………….. 76
3.4 Оценка влияния структурно-фазового состава сплавов Э110 на сопротивление
ползучести ……………………………………………………………………………………………………………………….. 87
3.5 Заключение по главе ………………………………………………………………………………………………. 89
4 Исследование сплава 42ХНМ в качестве кандидатного материала для оболочек
толерантных твэлов …………………………………………………………………………………………………………… 91
4.1 Исследование сплава 42ХНМ в необлученном состоянии………………………………………… 91
4.2 Исследование сплава 42ХНМ после штатной эксплуатации в реакторе ВВЭР-1000 в
качестве оболочек пэлов СУЗ …………………………………………………………………………………………… 94
4.3 Исследование сплава 42ХНМ после различных изотермических отжигов ………………. 103
4.3.1 Исследование необлученного сплава 42ХНМ после длительных отжигов ……….. 104
4.3.2 Исследование облученного сплава 42ХНМ после длительных отжигов …………… 110
4.3.3 Исследование облученного сплава 42ХНМ после коротких отжигов ……………….. 118
4.4 Результаты механических испытаний кольцевых образцов из сплава 42ХНМ ………… 127
4.5 Оценка вклада структурных элементов в снижение пластических свойств сплава
42ХНМ при повышенных температурах ………………………………………………………………………….. 129
4.6 Заключение по главе …………………………………………………………………………………………….. 133
ЗАКЛЮЧЕНИЕ ……………………………………………………………………………………………………………….. 136
БЛАГОДАРНОСТИ …………………………………………………………………………………………………………. 138
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ ………………………………………. 139
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ ……………………………………………………………………………………………….. 140
Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цели работы и решаемые задачи, научная новизна и практическая значимость, изложены основные положения, выносимые на защиту.
В первой главе «Структурно-фазовое состояние и механические свойства использующихся и перспективных материалов твэлов в условиях эксплуатации, хранения, а также максимальной проектной аварии типа LOCA. Литературный обзор» проведен анализ научно-технической литературы по применению технологии сухого хранения ОТВС с оболочками твэлов из сплава циркония Э110, который выявил наличие ряда вопросов, решение которых
необходимо для создания прогнозной модели технологии сухого хранения. Одним из них является ползучесть оболочек из сплава Э110 в условиях повышенных температур и напряжений во процессе сухого хранения. Исследований сплава Э110 на ползучесть в условиях сухого хранения ранее не проводилось, что сделало необходимым проведение механических испытаний и последующих микроструктурных исследований для установления степени ползучести, недопустимой в процессе сухого хранения.
Также проведен анализ научно-технической литературы по перспективным оболочечным материалам будущих толерантных твэлов, который показал, что одним из кандидатных материалов является сплав 42ХНМ, обладающий уникальным комплексом свойств, среди которых высокая прочность, отсутствие взаимодействия с пароводяной смесью при повышенных температурах, технологичность. При этом показано, что у данного сплава наблюдается резкое снижение пластичности в интервале температур возможных проектных аварий. Вследствие этого необходимо было исследовать поведение сплава 42ХНМ при нагревах в температурно-временных условиях максимальной проектной аварии типа LOCA для выяснения причин снижения пластических свойств и наличия остаточной пластичности сплава 42ХНМ в данных условиях.
Во второй главе «Материалы и методы исследований» приведен химический состав образцов исследованных сплавов циркония Э110, изготовленных по губчатой и электролитической технологиям, а также сплава 42ХНМ (см. таблица 1 и 2 соответственно).
Таблица 1 – Химический состав исследованных образцов сплава Э110
Материал
Э110 (губчатый) Э110 (электролитический)
Содержание хим. элемента, мас.%
Zr Nb Fe O N H Hf Cu C
98,8 0,99 0,05 0,086 <0,002 0,0004 0,004 <0,001
98,8 1.0 0,02 0,037 0,003 0,0004 0,03 <0,001 0,01
0,005
Таблица 2 – Химический состав исследованных образцов сплава 42ХНМ Содержание элементов, мас.%
Cr Ni Mo W Fe Al Ti C Si Mn S P не более не более
40,5- Основа 1,0- 0,05- 0,6 0,4 0,25 0,03 0,25 0,2 0,01 0,01 43,5 1,5 0,30
Исследования сплава Э110 проводились в трех различных состояниях: в исходном, после облучения в ВВЭР-1000 в качестве материала оболочек твэлов и после имитационных испытаний на ползучесть предварительно облученного
сплава. Графические изображения режимов имитационных испытаний на ползучесть сплава Э110 указаны на рисунке 1.
75
65
55
45
0 50 100 150 200 250 300 Время, сутки
а
80
70
60
50
0 50 100 150 200 250 300 Время, сутки
б
80
70
65 60 60
55 50 45
75
65
55
45
40 20 0
80
40
0
0 20 40 60 80 100 Время, сутки
0 50 100 150 200 250 300 Время, сутки
в
д
50 100 150 200 250 300 Время, сутки
100 80
20
Время, сутки
40
80
ге
Рисунок 1 – Графическое представление режимов испытаний на ползучесть сплава Э110: а – режим No1 (T=380°C), б – консервативный режим No1 (T=380°C), в – режим No2 (T=400°C), г – консервативный режим No2 (T=420°C), д – режим No3 (T=380°C), е – консервативный режим No3 (T=400°C)
Исследования сплава 42ХНМ также проводились в трех состояниях: в исходном, после облучения в ВВЭР-1000 в виде материала оболочек пэлов и после имитационных изотермических отжигов. При этом отжиги приводились как длительные (~3600 с), соответствующие температурно-временным параметрам, описанным в литературе, так и короткие (~40 с), имитирующие реальные температурно-временные условия максимальной проектной аварии типа LOCA (в сценарии НИЦ «Курчатовский институт»). В таблице 3 указаны параметры режимов изотермических отжигов сплава 42ХНМ.
Таблица 3 – Параметры режимов изотермических отжигов сплава 42ХНМ
Длительные отжиги (ДО)
Короткие отжиги (КО)
Температура, °С
500
600 700
Нагрев, с
3900 3720
3660 3780
Выдержка, с
~3600
Температура, Нагрев, с °С
450 20 550 20 600 20 650 25 700 27 750 28
Выдержка, с
~40
Напряжение, МПа
Напряжение, МПа
Напряжение, МПа
Напряжение, МПа
Напряжение, МПа
Напряжение, МПа
800 26
850 22 900 4500 950 20
800 4200
1000 4320 1150 6000
1050 26
Для оценки структурно-фазового состояния и свойств сплавов использовали следующие методы:
Просвечивающая электронная микроскопия (ПЭМ) с использованием просвечивающего электронного микроскопа FEI Titan 80-300, оснащенного аналитической приставкой для энергодисперсионного спектрального анализа (EDX) и детектором для спектроскопии энергетических потерь электронов (EELS) для исследования структурно-фазового состояния сплавов Э110 и 42ХНМ в различных состояниях;
Растровая электронная микроскопия (РЭМ) с использованием растрового электронного микроскопа Merlin Zeiss, оснащенного приставкой для энергодисперсионного (EDX) и волнового (WDS) спектрального анализа для исследования макроструктуры сплавов Э110 и 42ХНМ, а также проведения фрактографических исследований сплава 42ХНМ для определения доли хрупкого межзеренного разрушения в изломах кольцевых образцов после коротких имитационных отжигов и испытаний на статическое растяжение;
Атомно-зондовая томография (АЗТ) с использованием атомного зонда Cameca LEAP 4000 HR для исследования морфологии мелкодисперсных выделений в сплаве Э110;
Испытания на статическое растяжение кольцевых образцов из сплава 42ХНМ для определения изменения пластических свойств при различных изотермических отжигах проводили на универсальной испытательной машине Hegewald&Peschke (испытания проведены под руководством к.т.н. А.С. Фролова).
Испытания на ползучесть твэльных труб из сплава Э110 для определения максимального удлинения вследствие ползучести проводили в машинах для испытаний материалов на ползучесть и длительную прочность УТС 1300-1-2-0,5-ПН в среде инертного газа (результаты механических испытаний получены под руководством к.т.н. Д.А. Журко).
Наиболее полно в работе автор использовал методы просвечивающей электронной микроскопии для исследования эволюции структурно-фазового состояния сплавов Э110 и 42ХНМ. Полученные результаты хорошо коррелируют с результатами других методов исследований.
В третьей главе «Эволюция структурно-фазового состояния материалов оболочек твэлов из сплава Э110 в условиях облучения в ВВЭР-1000 и последующего сухого хранения» проведены исследования структурно-фазового состояния сплава Э110 в исходном состоянии, после облучения в ВВЭР-1000 и
после имитационных испытаний на ползучесть в условиях сухого хранения. В сплаве Э110 в исходном состоянии, изготовленного по двум технологиям (Г ˗ губчатый Э110 и Э ˗ электролитический Э110), было установлено наличие следующих фазовых составляющих (см. рисунок 2):
частицы β-Nb округлой формы, имеющие объемно-центрированную кубическую решетку с параметром a=3,31 Å, располагающиеся преимущественно в теле зерна; помимо β-Nb, встречаются фазы гантельного типа Zr-Nb малой плотности. Данные фазы, имеющие ГЦК-решетку с параметром a=4,35 Å, обладают переменным составом и, как и β-Nb, располагаются в теле зерна.
включения на основе циркония, ниобия и железа типа Zr(Nb,Fe)2 (кубическая фаза Лавеса) , имеющие объемно-центрированную кубическую решетку с параметром a=3,50 Å, располагающиеся в теле зерна. В данных фазах в небольшом количестве присутствует также хром;
гидриды циркония, расположенные в теле зерна и преимущественно ориентированные вдоль базисных плоскостей ГПУ-решетки матрицы циркония.
абв Рисунок 2 – Типичные изображения исходных фаз в сплаве Э110:
а – глобулярный β-Nb, б – фаза Лавеса Zr(Nb,Fe)2, в – гидриды циркония
В таблице 4 приведены параметры исходных фаз в сплаве Э110.
Таблица 4 – Параметры исходных фаз в Г-Zr и Э-Zr в необлученном состоянии
1,0±0,2 100±20 0,75±0,25 200±50 ~0,01 1,5±0,2 100±20 0,25±0,05 200±50 ~0,01
Видно, что незначительные различия для сплава Э110, изготовленного по разным технологиям, заключаются в различной плотности исходной глобулярной фазы β-Nb, а также некотором различие плотности фазы Лавеса Zr(Nb,Fe)2.
Материал
β-Nb
Вторые фазы
Zr(Nb,Fe)2
Zr-H
d, нм
ρ, 1020м-3
d, нм
ρ, 1019м-3
l, нм
ν, %
Г-Zr
48±6
Э-Zr
34±6
100
60
2.4 2.2 2.0 1.8 1.6 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4
1500 2000
Координата от нижнего торца оболочки твэла, мм
Координата от нижнего торца оболочки твэла, мм
Также проведены исследования зеренной структуры, показавшие, что в обоих сплавах средний размер зерна составляет 3,3±0,3 мкк и 3,6±0,3 мкм для губчатого и электролитического Э110 соответственно. Исследование границ зерен не выявило наличия зернограничных сегрегаций после штатной термомеханической обработки сплава Э110.
Облучение в условиях ВВЭР-1000 приводит к эволюции фазового состава по мере увеличения дозы облучения, которая коррелирует со степенью выгорания топлива. При этом степень выгорания топлива меняется по высоте твэла (см. рисунок 3).
35
30
25
20
15
10
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 Координата от нижнего торца оболочки твэла, мм
Рисунок 3 – Типичная зависимость выгорания топлива от высоты активной зоны
Под действием облучения происходит увеличение размера (см. рисунок 4а) и снижение плотности (см. рисунок 4б) и содержания ниобия в исходных глобулярных выделениях β-Nb при увеличении выгорания топлива (z). Данная зависимость характерна и для губчатого, и для электролитического сплава Э110.
Г-Zr, необлученное состояние Э-Zr, необлученное состояние Г-Zr, z = 37-44 МВт*сут/кгU Г-Zr, z = 46-50 МВт*сут/кгU Э-Zr, z = 28-33 МВт*сут/кгU Э-Zr, z = 61-64 МВт*сут/кгU
Г-Zr, необлученное состояние Э-Zr, необлученное состояние Г-Zr, z = 37-44 МВт*сут/кгU Г-Zr, z = 46-50 МВт*сут/кгU Э-Zr, z = 28-33 МВт*сут/кгU Э-Zr, z = 61-64 МВт*сут/кгU
1500 2000 2500 3000
3500 4000
2500 3000 3500 4000
аб
Рисунок 4 – Размер (а) и плотность (б) глобулярных выделений β-Nb в сплаве
Э110 после облучения в ВВЭР-1000
Средний размер глобулярных фаз b-Nb, нм
Объемная плотность глобулярных фаз b-Nb,1020м-3
Выгорание, МВт·сут/кгU
После облучения наблюдается образование вторичной мелкодисперсной фазы на основе Nb (см. рисунок 5). Большинство из этих выделений имеют ОЦК-решетку с параметром а=3,44 Å, однако небольшое число выделений имеют ГПУ-решетку с параметрами а=5,0 Å и с=3,1 Å. При этом с ростом выгорания топлива (с увеличением дозы облучения) как для губчатого, так и для электролитического сплава Э110 наблюдается увеличение линейных размеров мелкодисперсной фазы. Зависимость объемной плотности данных частиц от выгорания носит сложный характер. В области газосборника (минимальное выгорание) наблюдается образование мелкодисперсных выделений плотностью до (4÷5)·1022м-3. Дальнейшее увеличение выгорания приводит к их коагуляции и снижению плотности, а также образованию упорядоченной двумерной структуры рядов.
Рисунок 5 – Типичное изображение образовавшихся мелкодисперсных выделений Nb в сплаве Э110 с максимальным выгоранием топлива
Значимого изменения плотности и размеров фазы Лавеса Zr(Nb,Fe)2 в результате облучения не наблюдается. При этом после облучения в сплаве Э110 наблюдаются δ-гидриды (ZrH1,6), имеющие ГЦК решетку с параметром а~4,777 Å. δ-гидриды имеют форму пластин, ориентированных вдоль оси твэла и располагаются в теле зерна, но могут и пересекать межзеренную границу; γ-гидриды (ZrH), имеющие ГЦТ решетку с параметрами а~4,586 Å и с~4,948 Å. γ-гидриды имеют игольчатую форму и расположены либо по периферии стеков δ-гидридов, либо как дисперсные частицы вне связи с δ-гидридами.
После облучения наблюдается появление дислокационных петель <а>– и <с>-типа. Как показали исследования, изменения плотности и размеров дислокационных петель <а>-типа в интервале исследованных выгораний топлива не наблюдается, что свидетельствует о выходе на насыщение данных параметров при всех изученных выгораниях. Подробные исследования дислокационных петель
При этом под облучением как в губчатом, так и в электролитическом сплаве Э110 зеренная структура, а также состав границ остаются неизменными.
Проведение имитационных испытаний на ползучесть сплава Э110 в заданных условиях сухого хранения не приводит к значимому изменению зеренной структуры, а также фазового состава. При этом наблюдается отжиг дислокационных петель <а>-типа с образованием винтовых и смешанных
дислокаций с вектором Бюргерса, преимущественно, типа 13 a〈112
Актуальность темы исследования
Современные тенденции развития ядерной энергетики требуют повышения безопасности
работы ядерных энергетических установок как при штатных режимах работы, так и в случае
проектных и запроектных аварий. При этом дополнительное внимание в рамках развития
безопасности атомной энергетики уделяется безопасным и в тоже время экономически
эффективным способам хранения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Так, в странах с
развитой ядерной энергетикой уже применяется, так называемая, модель «сухого хранения»
ОЯТ, позволяющая снизить объем радиоактивных отходов и площадей, занятых под их хранение,
а также капитальные затраты на содержание хранилищ. Кроме того, разработка данной
технологии повысит конкурентоспособность России на международных рынках. Для развития
технологии сухого хранения в России требуется создание прогнозных моделей поведения
широко используемых циркониевых твэлов после окончания их жизненного цикла.
Другим направлением, призванным существенно повысить безопасность действующих и
будущих ядерных реакторов, является программа разработки, так называемого, толерантного
ядерного топлива. Данная программа включает разработку оболочек топливных элементов, а
также самого уранового топлива, позволяющих свести к минимуму, либо исключить образование
водорода в результате высокотемпературного окисления циркония водяным паром (паро-
циркониевой реакции) в условиях проектных аварий, при этом не ухудшая и, по возможности,
улучшая характеристики топливных элементов при штатной работе ядерной энергетической
установки (ЯЭУ). Перспективным материалом в этом случае является сплав 42ХНМ,
обладающий высокими механическими свойствами при штатных условиях работы реактора, а
также отсутствием высокотемпературной реакции окисления водяным паром в случае проектных
аварий.
В связи с этим рассматриваемые в диссертации вопросы, посвящённые исследованию
эволюции структурно-фазового состояния использующихся материалов оболочек твэлов в
условиях сухого хранения, а также перспективных материалов оболочек твэлов толерантного
ядерного топлива в условиях максимальной проектной аварии типа LOCA являются значимыми
с точки зрения науки и актуальными для атомной промышленности России.
Цели и задачи исследования
Целью настоящей комплексной работы по исследованию оболочечных материалов
явилось:
исследование эволюции структурно-фазового состояния облученного сплава Э110
под действием термической ползучести в условиях сухого хранения ОТВС;
исследование эволюции структурно-фазового состояния облученного сплава
42ХНМ в температурно-временных условиях максимальной проектной аварии типа LOCA.
Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:
проведены сравнительные исследования изменения структурно-фазового
состояния сплава циркония Э110 после облучения в условиях ВВЭР-1000 по сравнению с
исходным состоянием;
проведены исследования элементов тонкой структуры сплава Э110, необходимые
для создания прогнозной модели ползучести, определяющей изменение геометрических
параметров твэлов в условиях, имитирующих сухое хранение;
проведены сравнительные исследования изменения структуры сплава 42ХНМ
после облучения в условиях ВВЭР-1000 по сравнению с исходным состоянием;
проведены исследования эволюции структурно-фазового состояния сплава 42ХНМ
в процессе длительных нагревов в интервале температур снижения пластических характеристик;
проведены исследования эволюции структурно-фазового состояния сплава 42ХНМ
в процессе коротких нагревов, имитирующих температурно-временные условия максимальной
проектной аварии типа LOCA.
Научная новизна работы
Впервые установлено, что наибольший вклад в сопротивление сплава Э110
ползучести в заданных условиях сухого хранения, вносят глобулярные выделения β-Nb;
Впервые показано, что в процессе испытаний на ползучесть оболочек твэлов из
сплава Э110 в условиях, имитирующих сухое хранение, не происходит изменения фазового
состава, а ползучесть, в первую очередь, определяется исходным состоянием сплава;
Уточнены причины снижения пластических свойств сплава 42ХНМ при
повышенных температурах и установлено, что за снижение пластических свойств ответственны
образование зон прерывистого распада и выделений α-Cr, наряду с образованием пор по
границам зерен;
Впервые показано, что при нагревах в интервале температур снижения
пластических характеристик сплава 42ХНМ в температурно-временных условиях максимальной
проектной аварии типа LOCA, объем фазовых превращений ниже, чем при длительных
испытаниях на статическое растяжение кольцевых образцов.
Практическая значимость работы
Полученные параметры структурно-фазовых составляющих сплава циркония
Э110, в том числе после имитационных испытаний на ползучесть в условиях сухого хранения
будут использованы при создании прогнозной модели ползучести, необходимой для аттестации
технологии сухого хранения ОЯТ с оболочкой твэла из сплава Э110;
Установленные особенности структурно-фазового состояния сплава 42ХНМ в
условиях максимальной проектной аварии типа LOCA и показанное наличие остаточной
пластичности в дальнейшем будут использованы при анализе возможности использования
данного сплава в качестве материала оболочки толерантного твэла.
Степень обоснованности и достоверности полученных научных результатов
Достоверность научных положений, результатов и выводов, представленных в настоящей
диссертационной работе, обоснована совокупностью проведенных структурных исследований,
существующих и перспективных оболочечных материалов твэлов, облучавшихся в условиях
ВВЭР-1000, с использованием современных аналитических методов (просвечивающей
электронной микроскопии, растровой электронной микроскопии, атомно-зондовой томографии),
а также расчетными данными, имеющими подтверждение результатами механических
испытаний. Результаты, полученные в работе, хорошо согласуются с современными
теоретическими представлениями, а также не противоречат известным данным научно-
технической литературы. Результаты работы неоднократно были опубликованы в реферируемых
международных журналах и апробированы на профильных научных конференциях, семинарах и
школах.
Основные положения и результаты, выносимые на защиту
Закономерности эволюция структурно-фазового состояния циркониевого сплава
Э110 в исходном и облученном в условиях ВВЭР-1000 состояниях, а также после имитационных
испытаний на ползучесть при заданных параметрах сухого хранения;
Влияние структурно-фазовых составляющих сплава Э110 на его стойкость к
термической ползучести в условиях сухого хранения;
Закономерности эволюция структурно-фазового состояния сплава 42ХНМ в
результате коротких нагревов, имитирующих температурно-временные параметры
максимальной проектной аварии типа LOCA.
Влияние структурно-фазовых составляющих сплава 42ХНМ на изменение
пластических характеристик в условиях максимальной проектной аварии типа LOCA.
Личный вклад автора
Автором лично выполнены исследования сплавов Э110 и 42ХНМ во всех
состояниях с использованием методов просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ);
Автор лично произвел систематизацию, статистическую обработку,
соответствующие аналитические оценки и расчеты результатов, полученных методами ПЭМ;
Автор принял активное участие в анализе и интерпретации полученных
экспериментальных данных и их корреляции с результатами механических испытаний.
Апробация работы
Основные результаты диссертации опубликованы в 5 статьях и докладах, все в ведущих
рецензируемых изданиях, рекомендованных в действующей перечне ВАК. Материалы
докладывались и обсуждались на 12 международных и всероссийских конференциях.
1. Для оценки работоспособности материалов оболочек твэлов методами ПЭМ, РЭМ
и АЗТ проведены исследования структурно-фазового состояния сплава циркония Э110 (в
исходном и облученном состояниях, а также после испытаний на ползучесть в условиях сухого
хранения) и сплава 42ХНМ в качестве кандидатного материала оболочек твэлов. (в исходном и
облученном состояниях, а также после различных нагревов, в том числе, имитирующих условия
максимальной проектной аварии типа LOCA);
2. Для сплава Э110, изготовленного по двум технологиям, установлено, что в
исходном состоянии фазовый состав представлен выделениями глобулярного β-Nb, фазой Лавеса
Zr(Nb,Fe)2, а также гидридами циркония.
3. После облучения губчатого и электролитического сплава Э110 в условиях ВВЭР-
1000 происходит увеличение размера исходных глобулярных выделений β-Nb при уменьшении
содержания в них ниобия; образование вторичной мелкодисперсной фазы на основе ниобия,
размер которой увеличивается с увеличением выгорания топлива; образование дислокационных
петель, значение плотности которых под облучением при исследованных выгораниях топлива
выходит на насыщение.
4. Испытания на ползучесть при заданных режимах испытаний (имитирующих
условия сухого хранения) облученного губчатого и электролитического сплава Э110 не приводят
к значимым изменениям фазового состава. При этом в процессе испытаний наблюдается отжиг
радиационных дефектов – дислокационных петель <а>-типа с образованием сетки дислокаций,
закрепленных на стопорах различного типа.
5. Проведенный регрессионный анализ на основе данных исследования структурно-
фазового состояния сплава Э110 в различных состояниях, а также результатов испытаний на
ползучесть показал, что наиболее существенное влияние на сопротивление сплава Э110
термической ползучести оказывают исходные глобулярные выделения β-Nb. При всех
выбранных режимах термомеханических испытаний на ползучесть, сплав Э110 демонстрирует
достаточное сопротивление ползучести в условиях сухого хранения.
6. Установлено, что облучение сплава 42ХНМ в условиях ВВЭР-1000 в интервале
повреждающих доз (5-12) сна приводит к незначительному изменению фазового состава
относительно исходного состояния, который представлен выделениями α-Cr и TiN. Однако
образуются радиационные дефекты – дислокационные петли, а также вакансионные и
газонаполненные поры, плотность которых растет с увеличение дозы облучения. Кроме того,
облучение приводит к образованию радиационно-индуцированных сегрегаций с обеднением
границ зерен по хрому.
7. Длительные отжиги (~1 ч.) облученного сплава 42ХНМ характеризуются отжигом
дислокационных петель, радиационно-индуцированных сегрегаций и частичным отжигом пор в
теле зерна при 700°С. При этом наблюдается образование пор на границе зерен с их
максимальной плотностью в температурном интервале максимального снижения пластических
свойств. Дополнительно образуются зоны прерывистого распада твердого раствора и выделения
α-Cr высокой плотности.
8. Короткие отжиги (~40 с, имитирующие температурно-временные условия
максимальной проектной аварии для ВВЭР-1000 типа LOCA) приводят к аналогичной
трансформации структуры, что и длительные отжиги облученного сплава, однако, все процессы
отжига сдвигаются в область более высоких температур. Объемная доля зон прерывистого
распада и выделений α-Cr по сравнению с длительными отжигами, существенно снижается. При
этом доля пор на границах зерен при коротких отжигах возрастает во всем исследованном
интервале температур.
9. Температурные зависимости пластичности и объемных долей выделений зон
прерывистого распада и фаз α-Cr показывают взаимообратную зависимость, а максимум
объемной доли фаз совпадает с минимальными пластическими свойствами сплава 42ХНМ. При
этом снижение пластических свойств совпадает с появлением пор на границе зерен.
10. Проведенные комплексные исследования фазового состава и механических
свойств сплава 42ХНМ в условиях, имитирующих максимальную проектную аварию для ВВЭР-
1000 типа LOCA, показывают, что снижение пластических характеристик в интервале
температур (600-800)°С вероятно обусловлено образованием по границам зерен зон
прерывистого распада и выделений α-Cr (КТР которого меньше, чем КТР матрицы 42ХНМ в 1.7
раз), наряду с образованием пор по границам зерен. Однако пластичность сплава 42ХНМ после
коротких отжигов не снижается ниже 1,6% (при 750°С).
БЛАГОДАРНОСТИ
Автор выражает искреннюю благодарность своему научному руководителю д.т.н.
Кулешовой Евгении Анатольевне за научное руководство, ценные советы и поддержку на всех
этапах диссертационной работы.
Автор благодарит д.т.н. профессора Гуровича Бориса Ароновича за проявленный интерес,
ценные советы, помощь и обсуждение результатов исследований.
Автор выражает благодарность д.ф.-м.н. Приходько Кириллу Евгеньевичу и к.т.н.
Фролову Алексею Сергеевичу за помощь в освоении методов просвечивающей электронной
микроскопии, методическую поддержку и помощь в интерпретацию данных ПЭМ-исследований;
к.т.н. Мальцеву Дмитрию Андреевичу за проведение фрактографических исследований и
помощь в интерпретации данных РЭМ-исследований.
Автор благодарит к.т.н. Забусова Олега Олеговича и к.т.н. Журко Дениса Александровича
за предоставление данных и обсуждение результатов механических испытаний сплава Э110.
Автор выражает глубокую признательность Кутузову Л.В., Федотовой С.В., Салтыкову
М.А., Алексеевой Е.В., Кулешову Д.А., Бачучину И.В., Морозову В.А., Скундину М.А., Бубякину
С.А., Курскому Р.А., Брагину А.С., Федотову И.В., Жучкову Г.М., Степанову Н.В., Василенко
В.В., Козлову И.В. за неоценимую помощь на разных этапах выполнения диссертационной
работы.
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ
АЗТ – атомно-зондовая томография
АЭС – атомная электростанция
ВВЭР – водо-водяной энергетический реактор
ОЯТ – отработавшая ядерное топливо
ПС СУЗ – поглощающий стержень системы управления и защиты
ПЭЛ – поглощающий элемент системы управления и защиты
ПЭМ – просвечивающая электронная микроскопия
РБМК – реактор большой мощности канальный
РЭМ – растровая электронная микроскопия
СУЗ – система управления и защиты
ТВС – тепловыделяющая сборка
ТВЭЛ – тепловыделяющий элемент
ТО – термообработка
ЯЭУ – ядерная энергетическая установка
Помогаем с подготовкой сопроводительных документов
Хочешь уникальную работу?
Больше 3 000 экспертов уже готовы начать работу над твоим проектом!