Взаимодействие продуктов распада радона с аэрозольными частицами и аналитическими фильтрами Петрянова : диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук : 01.04.07
ВВЕДЕНИЕ 4
ГЛАВА 1. АЭРОЗОЛИ, ИХ СВОЙСТВА И МЕТОДЫ 12 ОПРЕДЕЛЕНИЯ
1.1. Общая характеристика аэрозолей 12
1.2. Классификация частиц по размерам 16
1.3. Другие характеристики аэрозолей и их влияние на здоровье 21 человека
1.4. Радиоактивные аэрозоли 23
1.5. Аэрозоли продуктов распада радона и торона 24
1.6. Распределение радиоактивного аэрозоля по размерам 29
1.7. Фильтрация аэрозолей 30
1.7.1. Механизмы осаждения аэрозольных частиц на фильтр 30
1.7.2. Эффективность аэрозольных фильтров 34
1.7.3. Проблемы при использовании аэрозольных фильтров 41
1.8. Определение размерного распределения радиоактивных 43 аэрозолей
1.9. Постановка задач исследования 51
ГЛАВА 2. МЕТОДЫ И СРЕДСТВА ПРОВЕДЕНИЯ ИЗМЕРЕНИЙ 53
2.1. Диффузионная батарея 53
2.2. Каскадные импакторы 56
2.3. Измерение размерного распределения нерадиоактивных 60 аэрозолей
2.4. Радиометр БДПА-01 64
2.5. Конструкция камеры для отбора проб аэрозолей ДПР радона 66
ГЛАВА 3. СВОЙСТВА АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ ОТ 68 РАЗЛИЧНЫХ БЫТОВЫХ ИСТОЧНИКОВ
2
3
3.1. Характеристики исследуемых источников аэрозолей 68
3.2. Динамика изменения концентрации аэрозольных частиц от 70 различных источников
3.3. Динамика изменения распределения аэрозольных частиц от 73 различных источников по массе
3.4. Закономерности и динамика присоединения продуктов распада 77 радона к аэрозольным частицам от различных источников
ГЛАВА 4. ИЗУЧЕНИЕ ФАКТОРОВ, ВЛИЯЮЩИХ НА 87 УЛАВЛИВАНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ
ФИЛЬТРАМИ ПЕТРЯНОВА
4.1. Характеристики атмосферы при изучении взаимодействия 87 аэрозолей с материалами фильтров
4.2. Влияние концентрации аэрозольных частиц на сдвиг 95 равновесия в цепочке распада дочерних продуктов распада радона
4.3. Изучение радиометрической эффективности фильтров 103 Петрянова при различных условиях
4.4. Изучение проницаемости радиоактивных аэрозолей через 112 фильтры Петрянова
4.5. Изучение проницаемости нерадиоактивных аэрозолей через 121 фильтры Петрянова
ГЛАВА 5. УНИВЕРСАЛЬНОЕ УСТРОЙСТВО ДЛЯ 125 ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАЗМЕРНОГО РАСПРЕДЕЛЕНИЯ
РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 136 СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ 138 СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 140
Аэрозоли окружают человека всю его жизнь – от первого до последнего вздоха, поэтому вопросы, связанные с образованием и поведением аэрозолей, их свойствами, методами исследований, их воздействием на окружающую среду и человека, всегда представляли большой теоретический и практический интерес. Это не могло не отразиться на значительном количестве научных публикаций и монографий, посвященных данным вопросам. Наиболее фундаментальными обзорными работами, посвященными основам физики и механики аэрозолей, несомненно, являются работы Н. А. Фукса [1, 2]. Эти работы, легшие в основу всех современных теорий поведения аэрозолей при различных условиях, принципов методов измерения характеристик аэрозолей и т. д., не потеряли своей актуальности и по сей день.
Развитие теоретических подходов, а главное, развитие экспериментальных методов исследования обычных аэрозолей и изучение их характеристик и результатов воздействия на человека и окружающую среду нашли свое отражение в многочисленных монографиях последних лет [3–6]. Особое место в физике аэрозолей занимают радиоактивные аэрозоли. Анализ радиоактивных аэрозолей занимает особое место по нескольким причинам. Во-первых, размерное распределение аэрозолей по активности может существенно отличаться от распределения аэрозолей по количеству частиц, их удельной поверхности или массе. Во-вторых, наличие в составе аэрозолей радиоактивных веществ существенно повышает диапазон аналитических средств измерений. В ряде случаев появляются дополнительные возможности анализа размерного распределения аэрозолей или их поведения, недоступные для стандартных методов, используемых для нерадиоактивных аэрозолей. Рассмотрение характерных особенностей поведения и метрологии радиоактивных аэрозолей нашло свое отражение в работах [7–11].
5
Особое место в изучении поведения радиоактивных аэрозолей занимают исследования свойств дочерних продуктов распада (ДПР) изотопов радона 222Rn и 220Rn (торон). Причин этому несколько. Прежде всего необходимо отметить общеизвестные истины. Радиоактивный газ радон – постоянный природный спутник человечества. Проблема облучения персонала и населения за счет природных источников ионизирующего излучения представляет значительный интерес в связи с тем, что данные источники вносят основной вклад в формирование суммарной эффективной дозы облучения населения [12, 13]. За счет ингаляционного поступления радона и продуктов его распада создается более половины общей дозы облучения населения от природных источников излучения. Всемирная организация здравоохранения (ВОЗ) признала, что радон является второй после курения причиной возникновения рака легкого [14]. Основное радиационное воздействие на человека обусловлено не столько инертным газом радоном, сколько откладывающимися в респираторном тракте его продуктами распада в виде радиоактивных аэрозолей. Ряд вопросов, связанных со спецификой поведения и метрологии радиоактивных аэрозолей, содержащих ДПР радона и торона, рассмотрены в монографиях [15–18].
Вместе с тем, до настоящего времени нет достаточного объема научной информации по характеристикам (размерное распределение, динамика во времени и др.) значительного количества бытовых источников аэрозольных частиц, начиная от традиционных источников, таких как термическая обработка пищи при высокой температуре (жарка, запекание и т. д.), курение, использование свечей, благовоний или противомоскитных средств, до относительно новых источников, таких как электронные сигареты или курительные устройства IQOS.
Существует широкий ассортимент различных аэрозольных фильтров, но до сиз пор не до конца изучены характеристики проницаемости данных фильтров (в первую очередь для радиоактивных аэрозолей) в зависимости от типа фильтра и условий отбора проб. Особый интерес представляют случаи
6
отбора проб радиоактивных ДПР радона, поскольку для них характерен мультимодальный характер размерного распределения активности в широком диапазоне размеров аэрозольных частиц.
Отдельную задачу, имеющую как научную, так и практическую значимость, представляет разработка средств измерения размерного распределения активности аэрозолей, позволяющих одномоментно определять мультимодальное распределение активности в широком диапазоне, соответствующем респирабельной фракции аэрозолей (0,5 нм – 20 мкм) без предварительной информации о дисперсности радиоактивных аэрозолей.
Степень разработанности темы исследования
Сегодня имеется достаточно хорошее понимание физики аэрозолей, их характеристик и процессов их взаимодействия со взвешенными частицами, газовой фазой, поверхностями и т. д. Созданы различные фильтрующие материалы, позволяющие эффективно улавливать аэрозольные частицы, находящиеся в воздухе. Разработаны средства измерения размерного распределения радиоактивных аэрозолей в различных диапазонах респирабельной фракции от 0,5–1 нм до 20–30 мкм. Вместе с тем имеется ряд задач, требующих более глубокой научной проработки.
Так, отсутствует детальная информация по характеристикам бытовых источников аэрозолей, оказывающих влияние на человека. Необходимо определение размерного распределения аэрозолей от данных источников, ответственных за токсическое действие на человека. Кроме того, существует радиационное их воздействие вследствие взаимодействия аэрозольных частиц с ДПР радона, присутствующих в любой атмосфере. Также нет достаточной информации по эффективности улавливания радиоактивных аэрозолей фильтрами Петрянова в условиях мультимодального распределения активности. Существующие средства измерений размерного распределения радиоактивных аэрозолей имеют ограниченные диапазоны регистрации и в
7
ряде случаев требуют дополнительной предварительной информации об ожидаемом размерном распределении радиоактивных аэрозолей.
Объектом исследования является газовоздушная смесь, содержащая газ 222Rn, короткоживущие продукты его распада 218Po, 214Pb, 214Bi (214Po) и неактивные аэрозольные частицы в широком диапазоне их концентраций и размеров.
Предметом исследования являются радиоактивные и нерадиоактивные аэрозоли, аналитические аэрозольные фильтры, технические устройства для определения размерного распределения радиоактивных аэрозолей.
Цель работы
Цель исследования состоит в изучении характеристик взаимодействия продуктов распада радона с нерадиоактивными аэрозолями и аэрозольными фильтрами для разработки универсальных средств измерения размерного распределения радиоактивных аэрозолей.
Задачи исследования
1. Изучение размерного распределения и динамики изменения концентрации частиц и их характеристик во время работы различных источников аэрозолей и после прекращения их работы аэрозольных частиц
2. Анализ взаимодействия аэрозолей от искусственных источников с продуктами распада радона для оценки распределения активности ДПР радона по размерам;
3. Определение доминирующих размеров частиц от искусственных источников, вносящих максимальный вклад в радиационную и токсическую нагрузку на человека.
4. Изучение взаимодействия радиоактивных аэрозолей ДПР радона с материалами аэрозольных фильтров при мультимодальном распределении активности и различных режимах фильтрации.
5. Разработка универсального устройства, позволяющего определить размерное распределение радиоактивных аэрозолей без предварительной
8
информации об их источниках и характеристиках (задача «черного ящика»).
Научная новизна
1. Для искусственных источников аэрозолей показано, что частицы, дающие максимальный вклад в токсическое действие аэрозолей и радиационное воздействие за счет присоединения к аэрозольным частицам продуктов распада радона, относятся к различным размерным группам, отлагающимся в различных отделах респираторного тракта.
2. Показано, что эффективность улавливания фильтрами Петрянова радиоактивных аэрозолей ДПР радона определяется мультимодальным характером их размерного распределения по активности.
3. Предложен, научно обоснован и исследован метод определения размерного распределения радиоактивных аэрозолей в диапазоне 0,5 нм – 20 мкм при единичном отборе пробы без предварительной информации об ожидаемом размерном распределении активности аэрозолей.
Теоретическая и практическая значимость исследования
1. Показано, что в распределении аэрозольных частиц от высокотемпературных бытовых источников по массе доминируют частицы в диапазоне 2–10 мкм с максимумом распределения преимущественно в области 2–5 мкм. Медианный диаметр радиоактивных аэрозолей, содержащих ДПР радона при функционировании высокотемпературных источников аэрозолей, в среднем составляет 130 нм.
2. Показано, что использование продуктов распада радона со специфичным для этих аэрозолей мультимодальным распределением позволяет изучать проницаемость аэрозольных фильтров в области АМТД 1– 20 нм, практически недоступной для других методов.
3. Продемонстрировано, что для различных типов фильтров на основе ткани Петрянова различие в эффективности улавливания обусловлено
9
различиями в их структуре и наличием или отсутствием электростатического осаждения аэрозолей на волокнах фильтра.
4. Фильтры на основе ткани Петрянова имеют высокую эффективность для ультрадисперсных мод ДПР радона с АМТД 1 нм и проникающих частиц, с размером более 200 нм. Частицы, относящиеся к моде Айткена (АМТД 20 нм), образующиеся в процессе нуклеации неприсоединенных ДПР радона, обладают проницаемостью по 50 %.
5. Разработана комбинированная система для изучения распределения радиоактивных аэрозолей по размерам в диапазоне от 0,5 нм до 20 мкм, включающая в себя элементы, функционирующие на различных физических принципах улавливания аэрозолей.
Методология и методы исследований
Используются теоретические и экспериментальные методы исследования. В качестве основного экспериментального метода исследования в диссертационной работе использованы измерение размерного распределения нерадиоактивных и радиоактивных аэрозолей в атмосфере с различными концентрациями аэрозольных частиц, а также изучение проницаемости аналитических фильтров для аэрозолей.
Положения, выносимые на защиту
1. Для высокотемпературных бытовых источников аэрозолей радиационное воздействие за счет присоединением ДПР радона обусловлено частицами с медианным диаметром 130 нм, а токсическое действие – частицами в диапазоне 2–5 мкм.
2. Эффективность фильтров Петрянова для аэрозолей ДПР радона обусловлена процессами образования неприсоединенных продуктов распада и их взаимодействием с аэрозолями, относящимся к модам Айткена и аккумуляции, имеющим различную проницаемость через фильтр.
3. Комбинированная система, состоящая из последовательно соединенных диффузионной батареи, каскадного импактора и многослойного пакета
10
фильтров, позволяет определить размерное распределение активности в диапазоне от 0,5 нм до 20 мкм при единичном отборе проб и отсутствии предварительной информации об ожидаемой дисперсности аэрозолей.
Достоверность полученных результатов
Достоверность полученных результатов обеспечивается научной обоснованностью исходных положений, лежащих в основе методов определения ЭРОА радона, их соответствием законам радиоактивного распада, использованием современных средств измерений, внесенных в Госреестр средств измерений, хорошей воспроизводимостью данных измерений и использованием современных методов статистической обработки результатов экспериментальных исследований.
Рекомендации по использованию полученных результатов
Результаты изучения размерного распределения аэрозолей от бытовых источников могут быть использованы для уточнения дозиметрических оценок внутреннего облучения от ассоциированных с ними ДПР радона, а также для оценки поведения токсических продуктов горения, образующихся при эксплуатации таких источников, в организме человека. Результаты изучения характеристик фильтров Петрянова при регистрации радиоактивных аэрозолей продуктов распада радона позволят более корректно интерпретировать результаты радиометрических измерений для немонодисперсных распределений активности. Разработанная универсальная система определения размерного распределения аэрозолей может найти применение при измерениях в широком диапазоне диаметров аэрозольных частиц (0,5 нм – 20 мкм) без предварительной информации об ожидаемом размерном распределении активности при единичном отборе пробы.
Апробация работы
Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научных конференциях: III International Youth Scientific Conference Innovations. Physics. Technologies. IPT-2016 May 16–20, 2016, Ekaterinburg,
11
Russia; IV International Y outh Scientific Conference Innovations. Physics. Technologies. IPT-2017 May 15–19, 2017, Ekaterinburg, Russia; Sixth International Youth Scientific Conference Innovations. Physics. Technologies. IPT- 2018 May 17-21, 2018, Ekaterinburg, Russia; Sixth International Conference on Radiation and Applications in Various Fields of Research (RAD 2018) in Ohrid, Macedonia; 10th International Aerosol Conference (IAC 2018) at the America’s Center in St. Louis, Missouri, USA; «International School and Conference “Saint- Petersburg OPEN 2019” on Optoelectronics, Photonics, Engineering and Nanostructures» (международная школа-конференция по оптоэлектронике, фотонике, инженерии и наноструктурам»); Sixth International Young Researchers’ Conference Physics. Technologies. Innovation. dedicated to the 70th anniversary of the Institute of Physics and Technology PTI-2019 May 20–24, 2019, Ekaterinburg; The International Conference «High-tech and Innovations in Research and Manufacturing (HIRM-2019)» at AeroSpace school, IT Lab, Krasnoyarsk, Russia; Seventh International Conference on Radiation in Various Fields of Research (RAD 7 2019 Conference), Herceg Novi, Montenegro; 9th International Conference on Protection against Radon at Home and at Work, September 16–20, 2019, Prague; Конференция «Биосферная совместимость атомной энергетики», Екатеринбург, 2020.
Публикации
По теме диссертационной работы имеется 10 публикаций, входящих в систему индексирования Web of Science и Scopus.
Структура и объем работы
Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, списка сокращений, списка использованных источников из 129 наименований. Работа изложена на 153 страницах, содержит 16 таблиц и 55 рисунков.
Помогаем с подготовкой сопроводительных документов
Хочешь уникальную работу?
Больше 3 000 экспертов уже готовы начать работу над твоим проектом!