Влияние облучения быстрыми нейтронами на микроструктуру и распухание уран-плутониевого нитридного топлива
ВВЕДЕНИЕ …………………………………………………………………………………………………………………………… 4
Глава 1. Обзор литературных данных …………………………………………………………………………………… 10
1.1 Изменение объема нитридного топлива в процессе облучения………………………………………..10
1.2 Влияние облучения на химический и фазовый состав UPuN……………………………………………….13
1.2.1 Кристаллическая структура и фазовый состав необлученного топлива ……………………… 13
1.2.2 Химический и фазовый состав облученного топлива ………………………………………………… 16
1.2.3 Влияние примесей на фазовый состав нитридного топлива ……………………………………….. 21
1.3 Влияние условий облучения на поведение продуктов деления и распухание топлива …….. 23
1.4 Изменение микроструктуры топлива в результате облучения ………………………………………….. 27
1.5 Распухание за счет твердых продуктов деления …………………………………………………………….. 31
1.6 Распухание за счет газообразных продуктов деления. Газовыделение ……………………………. 33
1.7 Основные выводы главы 1 и выбор направлений исследования …………………………………….. 35
Глава 2. Характеристика материалов, условий облучения и методов послереакторных
исследований ………………………………………………………………………………………………………………………. 37
2.1 Характеристика топлива, твэлов и условий облучения ………………………………………………….. 37
2.2 Методы исследования облученных топливных композиций ………………………………………….. 41
2.3 Выводы по главе 2 ………………………………………………………………………………………………………… 53
Глава 3. Особенности структурно-фазового состояния уран-плутониевого нитридного топлива
после низкотемпературного облучения в реакторе БОР-60……………………………………………………. 54
3.1. Микроструктура нитридного топлива после облучения ………………………………………………… 54
3.2. Результаты исследований элементного состава топливной композиции ………………………… 63
3.3 Кристаллическая структура топливной композиции после облучения ……………………………. 69
3.4 Выводы по главе 3 ………………………………………………………………………………………………………… 72
Глава 4 Радиационное распухание нитридного топлива в условиях низкотемпературного
облучения ……………………………………………………………………………………………………………………………. 74
4.1 Изменение размеров топливного сердечника ………………………………………………………………… 74
4.2 Изменение плотности топлива в результате облучения ………………………………………………….. 77
4.3 Распухание уран-плутониевого нитридного топлива ……………………………………………………… 78
4.4. Механизмы радиационного распухания нитридного топлива в условиях
низкотемпературного облучения ………………………………………………………………………………………….. 80
4.5 Выводы по главе 4 ………………………………………………………………………………………………………… 87
Глава 5 Особенности структурно-фазового состояния уран-плутониевого нитридного топлива
после высокотемпературного облучения в реакторе БОР-60 …………………………………………………. 88
5.1 Микроструктура нитридного топлива после облучения …………………………………………………. 88
5.2 Результаты исследований элементного состава топливной композиции …………………………. 93
5.2.1 Распределение газообразных и летучих продуктов деления ……………………………………….. 93
5.2.2 Распределение твердых продуктов деления и компонентов топлива ………………………….. 96
5.3. Кристаллическая структура топливной композиции после облучения …………………………… 98
5.4 Выводы по главе 5 ………………………………………………………………………………………………………. 100
Глава 6 Радиационное распухание нитридного топлива в условиях высокотемпературного
облучения ………………………………………………………………………………………………………………………….. 101
6.1 Изменение размеров топливного сердечника ………………………………………………………………. 101
6.2 Изменение плотности топлива в результате облучения ………………………………………………… 106
6.3 Определение распухания уран-плутониевого нитридного топлива ………………………………. 107
6.5 Оценка скорости распухания топлива в свободном состоянии и в условиях сдерживания со
стороны оболочки ……………………………………………………………………………………………………………… 110
6.4 Механизмы радиационного распухания нитридного топлива в условиях
высокотемпературного облучения. …………………………………………………………………………………….. 112
6.5 Выводы по главе 6 ………………………………………………………………………………………………………. 116
ЗАКЛЮЧЕНИЕ …………………………………………………………………………………………………………………. 117
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ …………………………………………….. 119
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ…………………………………………………………………………………………………… 120
В первой главе проведен анализ литературы о влиянии облучения на структуру,
элементный состав и распухание нитридного уран-плутониевого топлива, который показал, что благодаря высокой теплопроводности нитридное топливо характеризуется большей стабильностью к изменению микроструктуры, и большей способностью к удержанию продуктов деления по сравнению с более изученным оксидным топливом [3]. Данные об элементном и фазовом составе облученного нитридного топлива получены преимущественно с помощью термохимических расчетов. Результаты послереакторных исследований ограничены в связи со сложностью проведения реакторных испытаний и противоречивы, что связано с многочисленностью комбинаций веществ с участием продуктов деления, а также влиянием на поведение продуктов деления множества факторов, основные из которых температура, структура, состав топлива, уровень выгорания. Отсутствуют как теоретические, так и экспериментальные данные, описывающие механизм изменения параметра кристаллической решетки (ПКР) нитридного топлива в процессе облучения. Существенный разброс имеют экспериментальные данные о скорости радиационного распухания нитридного топлива [4-12]. В связи с этим сделано заключение о необходимости экспериментального определения радиационного распухания нитридного топлива при разных значениях температуры и выгорания, а также проведение расчета вкладов различных механизмов распухания в объемные изменения топливных таблеток.
Во второй главе приведены характеристики исследуемых материалов и условия облучения, описаны методы послереакторных материаловедческих исследований.
В данной работе исследованы два типа твэлов после облучения в реакторе БОР-60 с различным заполнением зазора между топливом и оболочкой (гелий или свинец). Вследствие разной теплопроводности заполняющего материала температурные условия облучения уран- плутониевых нитридных топливных композиций (таблица 1) имели существенные различия, что дало возможность облучения топлива в широком температурном интервале и позволило выявить зависящие от температуры эффекты.
Таблица 1 – Основные характеристики и параметры облучения твэлов с нитридным уран- плутониевым топливом
Наименование параметра
Теплопередающий подслой Состав топливного сердечника Материал оболочки твэла Плотность топлива, г/см3 Пористость, %
Диаметр топливной таблетки, мм Номинальный диаметр твэла, мм
Номинальная толщина оболочки, мм Номинальная длина топливного сердечника, мм
Расчётное максимальное выгорание, % т.а.
Расчётная максимальная линейная тепловая мощность твэла, Вт/см
Расчётная максимальная температура топлива в центре таблетки, °С
Послереакторные материаловедческие исследования включали в себя:
−получение распределений продуктов деления по высоте и радиусу топливного сердечника методами гамма-сканирования и электронно-зондового рентгеноспектрального
микроанализа [13, 14];
−исследование макро- и микроструктуры топлива методами металлографии и
сканирующей электронной микроскопии [15, 16];
− получение данных о кристаллической структуре топлива и определение влияния условий
облучения на изменение параметра кристаллической решётки UPuN методом рентгеноструктурного анализа [17];
− определение геометрических параметров топливного сердечника методами планиметрии [18], профилометрии [19] и оценку радиационного распухания топлива в результате облучения по формуле:
, (1)
где ∆Vi – изменение объема топливного сердечника в i-том сечении, мм3; V0 – объем топливного сердечника до облучения, мм3;
di – значение диаметра топливного сердечника в i-том сечении, мм;
d0 – значение диаметра таблеток до облучения;
Bi – значение выгорания в i-том сечении, % т.а.;
Bср – среднее значение выгорания в твэле, % т.а.;
l0– высота топливного сердечника до облучения, мм;
∆l – увеличение высоты топливного сердечника в результате облучения, мм.
− определение плотности топлива методом гидростатического взвешивания [20] и оценку радиационного распухания топлива в результате облучения по формуле:
ΔV = V−V0 = ρ0−ρ, (2) V0 V0 ρ
Характеристика параметра
гелий
U0,4Pu0,6N сталь ЧС-68 12,16 15,1 5,88
6,9
0,4
7,01) 12,12)
свинец гелий свинец
U0,82Pu0,18N U0,88Pu0,12N сталь ЭП-823
13,08 12,18 13,16 8,5 15,0 8,0 7,85 8,07 7,88
9,4 0,5
390 390 2,81)
9,4 0,5
4,02) 4,8 3,9 5,53)
1760
1), 2), 3) – значение в первом, втором и третьем этапе облучения, соответственно
320 329 1145 734
870
d2(1+lBi ) Vi lB
i= 0 ср−1 V 0 d 02
где ρ0 и ρ – плотность топливного сердечника до и после облучения, соответственно;
−определение пористости топлива после облучения методом количественной металлографии [15] и оценку вклада увеличения объема пор в общее распухание топливных композиций по формуле:
(ΔV) =П∙(ΔV+1)−П0, (3) V0г V0
где ΔV – распухание топлива, %; V0
П0 и П – значение пористости материала соответственно до и после облучения, %.
В третьей и четвертой главах представлены результаты исследований особенностей структурно-фазового состояния и радиационного распухания СНУП топлива после
низкотемпературного облучения в твэлах с жидкометаллическим (свинцовым) подслоем.
При исследовании структуры и элементного состава топливной композиции U0,82Pu0,18N, облученной при температуре от 550 до 870 С, в зависимости от достигнутого выгорания было обнаружено два характерных типа микроструктуры топлива, коррелирующие с поведением
газообразных продуктов деления.
Для первого типа, соответствующего выгоранию до 3,9 % т.а. включительно,
микроструктура облученного топлива не имела существенных отличий от структуры топливной композиции до облучения, продукты деления были распределены в топливной матрице равномерно. Отсутствовали признаки формирования вторичной пористости в топливе, связанной с образованием и перераспределением газообразных продуктов деления (рисунок 1). Выход газообразных продуктов деления (ГПД) в технологические поры происходил по атермическому механизму и не превышал 10 % для ксенона и 6 % для цезия (рисунок 2).
10 мкм 10 мкм 10 мкм
абв
Рисунок 1 – Изображения микроструктуры топлива вдоль радиуса топливной таблетки после облучения до выгорания 3,9 % т.а.: а – в центре, б – на середине радиуса, в – на краю [21]
9
аб
Рисунок 2 – Распределения ксенона (а) и цезия (б) вдоль радиуса топливного сердечника после облучения до выгорания 3,9 % т.а. [21]
Таким образом, малая диффузионная подвижность продуктов деления и структурная стабильность топливной композиции в условиях низкотемпературного облучения за счет введения жидкометаллического подслоя были подтверждены экспериментально и согласовывались с литературными данными.
Изменения микроструктуры уран-плутониевого нитридного топлива, зафиксированные в диапазоне выгораний от 5 до 5,5 % т.а., заключались в формировании субзёренной структуры и образовании газонаполненных пор размером менее 1 мкм (рисунок 3). Методом электронно- зондового рентгеноспектрального микроанализа было показано, что микроструктурные изменения, происходящие в топливной матрице, сопровождаются перераспределением газообразных продуктов деления и выходом ксенона в образовавшиеся субмикронные поры (рисунок 4).
30 мкм 5 мкм абв
где
1 мкм
Рисунок 3 – Особенности микроструктуры топлива после низкотемпературного облучения до выгорания 5,5 % т.а.: участок без признаков реструктуризации (а) и
реструктурированная область (б, в); распределение пор (г, д) и субзерен (е) по размерам [22]
Размер субзерен, мкм
0,7
0,5 0,4
0,3
0,2
а
аб
0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1
0 50 100 150 200 250 300 350
РасстояниРеасвсдтоянлиье лвдионльилиинсикиаснкаиниррованнияи, ям,кмкм в
аб абв
0,8
Рисунок 4 – Изображение микроструктуры топлива (а), распределение ксенона по 0,7
площади (б) исследуемого участка (более светлому цвету на изображении соответствуют более 0,6
высокое содержание ксенона) и вдоль линии сканирования (в) [22] 0,5
0,4
Полученные результаты 0,с3видетельствуют о наличии признаков реструктуризации
нитридного топлива при низкотемпературном облучении в твэлах с жидкометаллическим
0,1
0,2
наполнением, подобных признакам реструктуризации оксидного топлива в краевой зоне
б
б
0,8 0 50 100 150 200 250
0,7
0,8 Исходный тип ГЦК-кристаллической структуры твердого раствора U0,82Pu0,18N после
0,6
таблеток в твэлах легководных реакторов [23, 24].
300 350
Расстояние вдоль линии сканирования, мкм
облучения сохраняется, но наблюдается увеличение параметра кристаллической решетки
0,6
0,5
(рисунок 5). Скорость роста ПКР зависит от рабочей температуры топливного сердечника и
коррелирует с содержанием продуктов деления в облученном топливе. Так при температуре
0,4
50,530Сивыгоранииоколо4%т.а.продуктыделениянаходятсявтвердомрастворематрицы 0,1
топлива, средняя скорость увеличения ПКР составляет 0,04%/% выгорания. С ростом
0,1
0,2
температуры и выгорания до значений 860–870 С и 5,5 % т.а., соответственно, происходит
0 50 100 150 200 250 300 350
Расстояние вдоль линии сканирования, мкм
в
снижение средней скорости изменения ПКР до 0,03 %/% выгорания, что обусловлено выходом
0 50 100 150 200 250 300 350
части продуктов деления из твердого раствора матрицы топлива, а также отжигом части
радиационных дефектов. При низкотемпературном облучении предел растворимости в кристаллической решётке UPuN таких продуктов деления, как цезий, молибден, технеций и рутений наступает при достижении выгорания около 4 % т.а., с ростом выгорания происходит выход части продуктов деления с образованием включений самостоятельных фаз (рисунок 6).
Расстояние вдоль линии сканирования, мкм
в
Рисунок 5 – Изменение параметра кристаллической решетки U0,82Pu0,18N с ростом выгорания (● – для образцов из нижних сечений твэлов с температурой в центре топливного
сердечника 550 С; ▲ – для образцов из центральных и верхних сечений твэлов с температурой в центре топливного сердечника 860-870 С) [24]
в
Массовая доля Xe, %
Массовая доля Xe, %
Массовая доля Xe, %
Массовая доля Xe, %
Массовая доля ксенона, %
100 мкм
е-
Mo Tc Ru
Рисунок 6 – Изображение в обратноотраженных электронах (e-) и карты распределения элементов после облучения до выгорания 5,5 % т.а [24]
Скорость распухания уран-плутониевого нитридного топлива, облученного в составе твэлов с жидкометаллическим подслоем до выгорания 3,9 % т.а., не превышает 1,4 %/% выгорания. Распухание происходит преимущественно за счет увеличения объема твердой фазы (1%/% выгорания) вследствие образования и накопления продуктов деления в топливной матрице и в меньшей степени за счет атермического выхода ГПД в технологические поры (0,4 %/% выгорания).
Проведенные исследования показали, что с ростом выгорания до 5,5 % т.а. вследствие изменения микроструктуры и увеличения общей пористости топлива на 2,8 % происходит увеличение средней скорости распухания до 1,5 %/ % выгорания (рисунок 7). При сохранении указанной скорости распухания, контакт топлива с оболочкой в макетах твэлов данной конструкции в рабочих условиях произойдёт при выгорании около 9 % т.а. (рисунок 8).
Рисунок 7 – Изменение средней скорости распухания топлива с ростом выгорания при температуре в центре топливного сердечника от 600 до 870 °С
Рисунок 8 – Зависимость величины диаметра топливного сердечника от локального в сечении твэла выгорания (серая полоса на изображении показывает разброс значений диаметра до облучения) [22]
Таким образом, явление реструктуризации, наблюдаемое в уран-плутониевом нитридном топливе при температуре, не превышающей 870 °С, и выгорании 5,5%т.а., приводит к появлению дополнительного механизма распухания, связанного с атермическим выходом газообразных продуктов деления из матрицы топлива и образованием газонаполненных пор. Максимальное значение распухания уран-плутониевого нитридного топлива составляет 8,4 % при выгорании 5,5 % т.а. (рисунок 9), из которых 3,7% обусловлены образованием газонаполненных пор («газовое» распухание) и 4,7 % – изменением объёма твердой фазы
(«твердое» распухание). Скорость распухания за счет увеличения объемов твердой фазы и пор составляют 0,8 и 0,7 %/% выгорания, соответственно. Дополнительно проведена оценка вклада в распухание за счет увеличения объема элементарной кристаллической ячейки топлива. Средняя скорость распухания за счет увеличения объема элементарной ячейки составляет около 0,1 % / % выгорания.
Рисунок 9 – Изменение распухания СНУП топлива после низкотемпературного облучения и вклады в распухание: ■ – за счет увеличения объема пор, ■ – за счет увеличения объема твердой фазы (в том числе штриховкой показан вклад в увеличение объема твердой фазы за счет увеличения объема элементарной кристаллической ячейки)
В пятой и шестой главах представлены результаты исследований особенностей структурно-фазового состояния и радиационного распухания СНУП топлива после высокотемпературного облучения в твэлах с газовым (гелиевым) подслоем.
В результате облучения при максимальной температуре 1760 °С вследствие накопления и высокой диффузионной подвижности газообразных продуктов деления в СНУП топливе происходит образование внутризёренных и межзёренных газовых пор диаметром от одного до нескольких микрометров. Пористость топлива увеличивается в направлении от края к центру топливной таблетки в сторону увеличения температуры (рисунки 10, 11). За счет объединения отдельных газовых и технологических пор в цепочки вдоль границ зерен формируется система межзёренных связанных пор (рисунок 10 б), открытых, для выхода газообразных и летучих продуктов деления в свободный объем твэла. Выход ксенона и цезия из твердой фазы коррелирует с распределением пористости вдоль радиуса топливной таблетки (рисунок 12) и составляет соответственно 65 % и 62 % от образовавшегося их количества.
20 мкм 20 мкм 20 мкм
абв
Рисунок 10 – Типичная микроструктура U0,4Pu0,6N вдоль радиуса топливной таблетки
после высокотемпературного облучения: а – около оболочки, б – на середине радиуса, в – центральная область [25]
13
Рисунок 11 – Распределение пористости вдоль радиуса топливной таблетки после облучения до выгорания 12,1 % т.а. [25]
Рисунок 12 – Изменение массовой доли ксенона, содержащегося в твёрдом растворе (●) и накопленного при выгорании 12,1 % т.а. (─), вдоль радиуса топливной таблетки [25]
В структуре топливной композиции встречаются включения, представляющие собой вторые фазы из нерастворившихся продуктов деления. При высокотемпературном облучении самостоятельные фазы формируют молибден, палладий, рутений. Цирконий равномерно распределен в матрице топлива. Неодим и цезий находятся частично в твердом растворе, частично образовывают вторые фазы (рисунок 13).
50 мкм
е- Zr Nd
Ru Mo Cs
Рисунок 13 – Электронно-микроскопическое изображение в отраженных электронах (е–) и
распределение элементов в центральной области топливной таблетки состава U0,4Pu0,6N после облучения до выгорания 12,1 % т.а. [22]
Кристаллическая решетка уран-плутониевого нитридного топлива сохраняет гранецентрированную сингонию, но испытывает монотонное увеличение параметра на
14
протяжении всего периода облучения, что связано с накоплением в ней продуктов деления с большим атомным радиусом, чем атомы компонентов топлива (рисунок 14).
Рисунок 14 – Изменение параметра кристаллической решетки U0,4Pu0,6N с ростом выгорания [22]
Контакт топлива с оболочкой для данной конструкции и условий облучения твэлов происходит при выгорании около 5 % т.а. (рисунок 15), поэтому при анализе распухания было выделено две стадии – стадия свободного распухания топлива и стадия распухания в условиях контакта с оболочкой твэла.
аб
Рисунок 15 – Изображения макроструктуры топливного сердечника (а) и зона контакта
топлива с оболочкой (б) в верхнем сечении твэла с локальным выгоранием 5 % т.а.
Скорость «свободного» распухания топлива максимальна за весь период облучения и составляет около 2,1 %/% выгорания (рисунок 16). После исчезновения зазора между топливным сердечником и оболочкой твэла скорость распухания существенно снизилась и в диапазоне выгорания от 5 до 12,1 % т.а. составляет 0,7 %/% выгорания, что связано со снижением рабочей температуры топлива и действием сжимающих напряжений со стороны оболочки.
15
Рисунок 16 – Изменение средней скорости распухания топлива с ростом выгорания при различных значениях максимальной температуры в центре топливного сердечника: ● – от 1540 до 1760 °С, ♦ – от 1240 до 1450 °С
Средняя скорость распухания за весь период облучения составляет 1,3 %/% выгорания. Оценка вклада разных факторов в общую величину распухания показала, что в твэлах с газовым подслоем и, соответственно высокой рабочей температурой, большая диффузионная подвижность продуктов деления способствовала формированию развитой системы газовых пор, большого количества самостоятельных фаз из нерастворившихся продуктов деления, выходу части летучих и газообразных продуктов деления в образовавшиеся поры и в свободный объем твэла. В результате этих процессов значения скорости распухания нитридного топлива за счет увеличения объема пор и твердой фазы составляли соответственно 1,0 и 0,3 %/% выгорания.
Заключение
Анализ результатов исследований уран-плутониевого нитридного топлива, облучённого в опытном реакторе БОР-60 в составе твэлов с жидкометаллическим (свинцовым) и газовым (гелиевым) заполнением при максимальной температуре в центре сердечника соответственно до 870 и 1760 oС с поэтапным увеличением уровня выгорания до 5,5 и 12,1 % т.а. в рамках научных программ по изучению свойств и обоснованию работоспособности плотного топлива для проектируемых реакторов на быстрых нейтронах, позволяет сделать следующие выводы:
1. После облучения уран-плутониевого нитридного топлива в составе твэлов с жидкометаллическим заполнением при температуре ниже 870 °С до уровня выгорания 3,9 % т.а. наработанные продукты деления находятся в основном в твёрдой фазе, обусловливая увеличение её объёма. Выход ксенона и цезия в технологические поры не превышал соответственно 10 и 6 % от образовавшегося количества. Максимальная скорость распухания составила 1,4 %/% выгорания, 1,0 % из которых обусловлен увеличением объёма твердой фазы.
2. После достижения выгорания 5,5 % т.а. на отдельных участках топливных таблеток, облучённых при температуре ниже 870 °С, обнаружены характерные признаки реструктуризации нитридного топлива – измельчение зерна до субмикронных размеров с выходом ксенона в сформировавшиеся поры. Среднее значение скорости распухания топлива при выгорании 5,5 % т.а. достигло 1,5 % / % выгорания, 0,7 % из которых обусловлено увеличением объёма пор, 0,8 % – увеличением объёма твёрдой фазы, включая 0,1 % за счёт увеличения параметра кристаллической решётки.
3. В уран-плутониевом нитридном топливе после облучения при максимальной температуре 1760 °С до глубины выгорания 12,1 % т.а. выход ксенона и цезия из твёрдой фазы составил соответственно 65 и 62 % от образовавшихся количеств. Распухание топлива происходило как за счёт увеличения объёма твёрдой фазы, в основе которой – многокомпонентный твёрдый раствор, содержащий выделения вторых фаз, так и за счёт формирования пористости.
4. При анализе распухания топлива, облучённого при максимальной температуре 1760 °С до глубины выгорания 12,1 % т.а., выделены две стадии – стадия свободного распухания до контакта топлива с оболочкой и стадия распухания в условиях механического сдерживания со стороны оболочки твэла. Показано, что для данной конструкции и условий облучения твэлов контакт топлива с оболочкой наступил при значении локального (в сечении) выгорания около 5 % т. а., при этом средняя скорость распухания топлива до контакта с оболочкой составила 2,1 %/% выгорания. После контакта топливного сердечника с оболочкой твэла произошло снижение скорости распухания, и среднее за весь период облучения значение составило 1,3 %/% выгорания, из которых за счёт увеличения объёма пор – 1,0 %, за счёт распухания твёрдой фазы 0,3 %, включая 0,1 % за счёт увеличения параметра кристаллической решётки.
Актуальность работы
Стратегия развития атомной энергетики России основывается на двухкомпонентной
системе с реакторами на быстрых и тепловых нейтронах и замкнутым ядерным топливным
циклом [1]. В настоящее время в России существует два направления развития реакторов на
быстрых нейтронах – это реакторы типа БН с натриевым теплоносителем (действующие БН-600
и БН-800 и проектируемый БН-1200) и реакторы со свинцовым теплоносителем типа БРЕСТ
(проектируемые БРЕСТ ОД-300 и БРЕСТ-1200). На первом этапе освоения реакторов на
быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем используется оксидное урановое и уран-
плутониевое топливо, а в качестве перспективы рассматривается использование смешанного
нитридного уран-плутониевого (СНУП) топлива. В проектах реакторов БРЕСТ изначально
заложено использование нитридного топлива.
Сочетание высоких значений теплопроводности, температуры до начала разложения,
удельного содержания тяжёлых изотопов в соединениях на основе мононитридов урана и
плутония и их совместимость как с натриевым, так и со свинцовым теплоносителем позволяют
рассматривать эти соединения в качестве топливных композиций, способных обеспечить
необходимые нейтронно-физические характеристики, теплогидравлические параметры и
безопасную работу реакторных установок на быстрых нейтронах. Для практического
применения нитридного топлива необходима информация о влиянии реакторного облучения на
изменение его свойств [2].
К числу основных факторов, определяющих работоспособность тепловыделяющих
элементов (твэлов), относится радиационное распухание топлива, природа которого
обусловлена изменением элементного состава и структуры топливной композиции вследствие
образования и накопления продуктов деления. Поведение газообразных и твердых продуктов
деления, структурно-фазовое состояние облученного топлива зависят от нейтронно-физических
и температурных условий облучения, достигнутого уровня выгорания и исходных
характеристик топливной композиции.
В рамках выполнения научно-исследовательских программ по изучению свойств
нитридного топлива в АО «ВНИИНМ» были разработаны и изготовлены экспериментальные
твэлы с топливными композициями (U,Pu)N для облучения в опытном реакторе на быстрых
нейтронах БОР-60 (АО «ГНЦ НИИАР»). Различное конструктивное исполнение твэлов и
сборно-разборный тип облучательных устройств обеспечили возможность проведения
реакторных испытаний топлива в интервале температуры от 550 до 1760 °С с поэтапным
увеличением выгорания до 5,5 % т.а. для твэлов с жидкометаллическим (свинцовым)
заполнением и до 12,1 % т.а. для твлов с газовым (гелиевым) заполнением, промежуточными и
итоговыми послереакторными исследованиями в материаловедческом комплексе НИИАР. В
результате был получен обширный массив экспериментальных данных о влиянии облучения в
реакторе на быстрых нейтронах на состояние топливных композиций, оболочек и твэлов в
целом. К числу наиболее актуальных, существенных для развития научных представлений и
важных для практического применения относятся экспериментальные данные о
характеристиках радиационного распухания нитридного топлива, представленные в настоящей
работе.
Цель и задачи
Целью работы было выявление закономерностей распухания уран-плутониевого
нитридного топлива под действием облучения в реакторе на быстрых нейтронах.
Для достижения поставленной цели было необходимо решить следующие задачи.
Анализ результатов исследований уран-плутониевого нитридного топлива, облучённого
в опытном реакторе БОР-60 в составе твэлов с жидкометаллическим (свинцовым) и газовым
(гелиевым) заполнением при максимальной температуре в центре сердечника соответственно
до 870 и 1760 ºС с поэтапным увеличением уровня выгорания до 5,5 и 12,1 % т.а. в рамках
научных программ по изучению свойств и обоснованию работоспособности плотного топлива
для проектируемых реакторов на быстрых нейтронах, позволяет сделать следующие выводы:
1. После облучения уран-плутониевого нитридного топлива в составе твэлов с
жидкометаллическим заполнением при температуре ниже 870 °С до уровня выгорания
3,9 % т.а. наработанные продукты деления находятся в основном в твёрдой фазе, обусловливая
увеличение её объёма. Выход ксенона и цезия в технологические поры не превышал
соответственно 10 и 6 % от образовавшегося количества. Максимальная скорость распухания
составила 1,4 %/% выгорания, 1,0 % из которых обусловлен увеличением объёма твердой фазы.
2. После достижения выгорания 5,5 % т.а. на отдельных участках топливных таблеток,
облучённых при температуре ниже 870 °С, обнаружены характерные признаки
реструктуризации нитридного топлива – измельчение зерна до субмикронных размеров с
выходом ксенона в сформировавшиеся поры. Среднее значение скорости распухания топлива
при выгорании 5,5 % т.а. достигло 1,5 % / % выгорания, 0,7 % из которых обусловлено
увеличением объёма пор, 0,8 % – увеличением объёма твёрдой фазы, включая 0,1 % за счёт
увеличения параметра кристаллической решётки.
3. В уран-плутониевом нитридном топливе после облучения при максимальной
температуре 1760 °С до глубины выгорания 12,1 % т.а. выход ксенона и цезия из твёрдой фазы
составил соответственно 65 и 62 % от образовавшихся количеств. Распухание топлива
происходило как за счёт увеличения объёма твёрдой фазы, в основе которой –
многокомпонентный твёрдый раствор, содержащий выделения вторых фаз, так и за счёт
формирования пористости.
4. При анализе распухания топлива, облучённого при максимальной температуре
1760 °С до глубины выгорания 12,1 % т.а., выделены две стадии – стадия свободного
распухания до контакта топлива с оболочкой и стадия распухания в условиях механического
сдерживания со стороны оболочки твэла. Показано, что для данной конструкции и условий
облучения твэлов контакт топлива с оболочкой наступил при значении локального (в сечении)
выгорания около 5 % т. а., при этом средняя скорость распухания топлива до контакта с
оболочкой составила 2,1 %/% выгорания. После контакта топливного сердечника с оболочкой
твэла произошло снижение скорости распухания, и среднее за весь период облучения значение
составило 1,3 %/% выгорания, из которых за счёт увеличения объёма пор – 1,0 %, за счёт
распухания твёрдой фазы 0,3 %, включая 0,1 % за счёт увеличения параметра кристаллической
решётки.
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ
ГПД – газообразные продукты деления,
ГЦК – гранецентрированная кубическая (кристаллическая решетка),
КПРЭО – комплексная программа расчетно-экспериментального обоснования,
КР – кристаллическая решетка,
НИОКР – научно-исследовательские и опытно-конструкторские работы,
ОЯТ – отработавшее ядерное топливо,
ПД – продукты деления,
ПКР – параметр кристаллической решетки,
ППП – пик полного поглощения,
СНУП – смешанное нитридное уран-плутониевое (топливо),
т.а. – тяжелые атомы,
ТВС – тепловыделяющая сборка,
твэл – тепловыделяющий элемент,
ТКЛР – температурный коэффициент линейного расширения,
ТП – теоретическая плотность
ТС – топливный сердечник,
ФЦП – федеральная целевая программа,
ЭЯ – элементарная ячейка.
1.Адамов, Е.О. Концептуальные положения стратегии развития ядерной энергетики
России в перспективе до 2100 г / Е.О. Адамов [и др.] // Атомная энергия. – 2012. – № 112 (6). –
С. 319–330.
2.Комплекснаяпрограммарасчетно-экспериментальногообоснованияплотного
топлива для реакторов на быстрых нейтронах (2-я редакция), утв. заместителем генерального
директора-директором БУИ ГК «Росатом» 24.03.2015: офиц. текст. – М., 2015. – 57 с.
3.Frost, B. Materials Science and Technology. A Comprehensive Treatment / B. Frost [et al.]
– Wiley: VCH, 1994. – 558 p
4.Алексеев, С.В. Нитридное топливо для ядерной энергетики: учеб. Пособие / С.В.
Алексеев, В.А. Зайцев. – М.: Техносфера, 2013. – 240 с.
5.Котельников, Р.Б. Высокотемпературное ядерное топливо: учеб. пособие / Р.Б.
Котельников [и др.] – 2-е изд. – М.: Атомиздат, 1978. – 432 с.
6.Arai, Y. Development status of metallic dispersion and non-oxide advanced and
alternative fuels for power and research reactors / Y. Arai [et al.] // IAEA-TECDOC-1374 (Vienna,
Sept. 2003). – Vienna – 2003. – 104 p.
7.Iwai, T. Post-irradiation examinations of uranium-plutonium mixed nitride fuels irradiated
in JMTR / T. Iwai // Report JAERI – Research 2000-2010 (Japan, Jan. 2000). – Japan, 2000. – P. 110.
8.Orlov, V.V. Mononitride fuel and large scale nuclear power industry / V.V. Orlov [et al.] //
IAEА-TECDOC-970 (Vienna, Oct. 1996). – Vienna, 2003. – P. 155-169.
9.Iwai, T. Fission gas release or uranium-plutonium mixed nitride and carbide fuels / T. Iwai
[et al.] // IAEА-TECDOC-970 (Vienna, Oct. 1996). – Vienna, 2003. – P. 137- 155.
10. Masaki, I. Irradiation Performance of Uranium-Plutonium Mixed Nitride Fuel Pins in
JOYO / I. Masaki [et al.] // Global-2003 (New Orleans, LA). – 2003. – P. 1694-1703.
11. Fromont, М. Behaviour of Uranium-Plutonium Mixed Nitride and Carbide Fuels Irradiated
in Phenix / M. Fromont [et al.] // Global-2005 (Tokyo, Japan). – 2005. – P. 2562-2571.
12. Грачев, А.Ф. Исследования смешанного нитридного уран-плутониевого топлива в
рамках проекта «Прорыв» / А.Ф. Грачев [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – № 122 (3).– С. 156-
167.
13.Звир, Е.А. Результаты исследования твэлов комбинированной ЭТВС-1 после
опытной эксплуатации в реакторе БН-600 / Е.А. Звир [и др.] // Сборник трудов АО «ГНЦ
НИИАР». – 2017. – № 3.– С. 76-84.
14.Звир, Е.А. Результаты исследования экспериментального твэла с уран-
плутониевым нитридным топливом после второго этапа облучения в реакторе БОР-60 / Е.А.
Звир [и др.] // Сборник трудов АО «ГНЦ НИИАР». – 2017. – № 3. – С. 66-75.
15.Поролло, С.И. Анализ экспериментальных данных о газовыделении и распухании
облученного в реакторе БР-10 мононитридного уранового топлива / С.И. Поролло [и др.] //
Атомная энергия. – 2016. – № 121 (6). – С. 326-332.
16. Aczel, A.A. Quantum oscillations of nitrogen atoms in uranium nitride [Электронный
ресурс]/A.A.Aczel//NatCommun.–2012.–Режимдоступа:
https://doi.org/10.1038/ncomms2117.
17. Бобков, В.П. Справочник по свойствам материалов для перспективных реакторных
технологий: Справочник [под ред. В. М. Поплавского] / В. П. Бобков [и др.]. – М.: ИздАТ, Т. 6:
Свойства ядерных топливных композиций. – 2013. – 367 с.
18.Беляева, А.В. Результаты испытаний смешанного мононитридного топлива
U0,55Pu0,45N и U0,4Pu0,6N в реакторе БОР-60 до выгорания ~12 % тяж. ат. / А.В. Беляева [и др.] //
Атомная энергия. – 2011. – № 110 (6). – С. 332–346.
19. Годин, Ю.Г. Физическое материаловедение: учебник для вузов [под ред. Б.А. Калина]
/ Ю.Г. Годин [и др.]. – М.: МИФИ, Т. 7, часть 2: Ядерные топливные материалы. – 2008. – 604 с.
20.Matthews, R.B. Fabrication and testing of uranium nitride fuel for Space Power Reactor
/ R.B. Matthews [et al.] // J. Nucl. Mater. – 1988. – № 151. – P. 334-344.
21. Matzke, Hj. Science and Technology of Advanced LMFBR Fuels / Hj. Matzke [et al.] // A
Monograph on Solid State Physics, Chemistry and Technology of carbides, nitrides and carbonitrides
of Uranium and Plutonium (Amsterdam). – 1986.
22. Любимов, Д.Ю. Термодинамическое моделирование фазового состава смешанного
уран-плутониевого мононитрида при облучении быстрыми нейтронами до выгорания 80
ГВтсут/т и температуре 900-1400 К / Д.Ю. Любимов [и др.] // Атомная энергия. – 2013. – №. 114
(4). – С.198-202.
23. Бугаенко, Л.Т. Почти полная система средних ионных кристаллографичесих
радиусов и ее использование для определения потенциаллов ионизации / Л.Т. Бугаенко [и др.] //
Вестн. Моск. Ун-та. сер.2. Химия. – 2008. – № 49 (6). – С. 363-383.
24. Arai, Y. Nitride fuels / Y. Arai // Comprehensive Nuclear Materials. – 2012. – №. 3. – P.
41-54.
25. Булатов, Г.С. Теpмодинамический анализ химического и фазового составов
облученного быстpыми нейтpонами уpан-плутониевого нитpида в зависимости от темпеpатуpы
и выгоpания / Г.С. Булатов [и др.] // Материаловедение. – 2009. – № 1, – С. 2-6.
26. Thetford, R. The chemistry and physics of modelling nitride fuels for transmutation / R.
Thetford [et al.] // J. Nucl. Mater. – 2003. – № 320 (203). – P. 44-53.
27. Schram, R.P.C. Chemical form of fission products in high burnup fuels / R.P.C. Schram [et
al.] // IAEA-TECDОC-1036 (Tokyo, Oct. 1998). – Tokyo, 1998. – P. 245-257.
28. Powell, H.J. Fission product distribution in fast reactor oxide fuels / H.J. Powell //
Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. IAEA. – Vienna, Austria. – 1974. – Р. 379-
392.
29. Blank, M.L. Stimulation of the de novo pathway for the biosynthesis of platelet activating
factor (PAF) via cytidylyltransferase activation in cells with minimal endogenous PAF production /
M.L. Blank [et al.] // J. Biol. Chem. – 1988. – № 263. – P. 5656-5661.
30. Любимов, Д.Ю. Влияния продуктов деления на химический и фазовый составы
мононитрида урана / Д.Ю. Любимов [и др.] // Материаловедение. – 2004. – № 2. – С. 8-13.
31. Arai, Y. The effect of oxygen impurity on the characteristics of uranium and uranium-
plutonium mixed nitride fuels / Y. Arai [et al.] // J. Nucl. Mater. – 1993. – № 202 (1-2). – P. 70- 78.
32.Любимов,Д.Ю.Термодинамическоемоделированиефазовогосостава
смешанного уран-плутониевого мононитрида с примесью кислорода при облучении быстрыми
нейтронами выгораний в 140 ГВт сут/т и температуре 900–1400 К / Д.Ю. Любимов [и др.] //
Атомная энергия. – 2015. – № 118. – С. 24-29.
33.Троянов, В.М. Перспективы использования нитридного топлива в быстрых
реакторах с замкнутым топливным топливным циклом / В.М. Троянов [и др.] // Атомная
энергия. – 2014. – № 117 (2). – С. 69-75.
34.Рогозкин, Б.Д. Мононитридное топливо для быстрых реакторов / Б.Д. Рогозкин [и
др.] // Атомная энергия. – 2003. – № 95 (3). – С. 208-221.
35. Русинкевич, А.А. Некоторые особенности термодинамики нитридного топлива при
выгорании / А.А. Русинкевич [и др.] // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика
ядерных реакторов. – 2015. – № 2. – С. 114-121.
36. Moore, J.P. Thermal conductivity, Electrical Resistivity, and Seebeck Coefficient of
Uranium Mononitride / J.P. Moore [et al.] // J. Amer. Ceram. Soc. – 1970. – № 53 (2). – P. 76-82.
37. Feng, B. Steady-state fuel behavior modeling of nitride fuels in FRAPCON-EP / B. Feng
[et al.] // J. Nucl. Mater. – 2012. – № 427. – P. 30-38.
38. Olander, D.R. Fundamental aspects of nuclear reactor fuel elements: United States of
America ERDA Technical Information Center / D.R. Olander. – Oak Ridge: Tennessee. –1976. –
603 p.
39. Bauer, A. Nitride fuels: Properties and Potentials, Reactor Technology / A. Bauer // J.
Reactor Technol. – 1972. – № 15 (2). – P. 87.
40. Bauer, A.A. He-and Na-Bonded Mixed Nitrite Fuel / A.A. Bauer [et al.] // Performance in
Proceeding of International Conference on FBR Fuel Performance (Monterey, Mar. 1979). –
Monterey, 1979. – P. 827.
41. Kosuke, T. Fission gas release and swelling in uranium-plutonium mixed nitride fuels / T.
Kosuke [et al.] // J. Nucl. Mater. – 2004. – № 327. – P. 77-87.
42. Крюков, Ф.Н. Результаты исследований экспериментальных твэлов с уран-
плутониевым нитридным топливом, облученных в реакторе БОР-60 до максимального
выгорания 12,1 % т.а. / Ф.Н. Крюков [и др.] // IX Российская конференция по реакторному
материаловедению: Тез. докл. – Димитровград: ОАО «НИИАР» (Димитровград, сен. 2009). –
Димитровград, 2009. – С. 50-52.
43. Голованов, В.Н. Результаты послереакторных исследований нитридного топлива и
топлива на основе инертных матриц, облучённого в реакторе БОР-60 / В.Н. Голованов [и др.] //
Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2006. – № 2
(67). – С. 145-154.
44. РогозкинБ.Д.Послереакторныеисследованиямононитридного иоксидного
плутониевого топлива с инертной матрицей выгоранием~19% тяж. ат. в БОР-60 / Б.Д. Рогозкин
[и др.] // Атомная энергия. – 2010. – № 109 (6). – С. 304-307.
45. Дегальцев, Ю.Г. Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении:
учеб. пособие / Дегальцев, Ю.Г. [и др.]. – М.: Энергоатомиздат. – 1987. – 207 с.
46. Завгородний, А.Я. Радиационное распухание металлического уранового топлива:
аналитический обзор / А.Я. Завгородний, Ю.М. Головченко – Димитровград: АО «ГНЦ
НИИАР». – 1975. – 254 с.
47. Конобеевский, С.Т. Влияние облучения на материалы: учеб. пособие / С.Т.
Конобеевский. – М.: Атомиздат. – 1967. – 123 с.
48. Косенков, В.М. Рентгенография в реакторном материаловедении – 2-е изд., перераб.
и доп. – Ульяновск: УлГУ, 2006 . – 168 с.
49. Benedict, U. The solubility of solid fission products in carbides and nitrides of uranium and
plutonium / U. Benedict. – Euratom Report EUR-5766. – 1977. – P. 125.
50. Долгодворов, А.П. Моделирование поведения продуктов деления в нитридном
топливе: дис. …канд. тех. наук : 05.14.03 / Долгодворов Алексей Павлович – М., 2017 – 128 с.
51. Rogozkin, B.D. Carbide and Nitride Mixed U/Pu Fuels for Fast Reactors / B.D. Rogozkin
[et al.] // IAEA-TECDOC 840 (Obninsk, Nov. 1994). – Obninsk, 1995. – P.7-11.
52. Rechetnikov, F.G. Production and studies of U and Pu nitride as nuclear fuel and forms of
weapon’s grade plutonium storage / F.G. Rechetnikov [et al.]. – Global-95. International Conference
on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cicle Systems. – 1995. – P. 1359.
53. Ватулин, А.В. Мононитридное уран-плутониевое топливо быстрых реакторов со
свинцовым теплоносителем [Электронный ресурс] / А.В. Ватулин [и др.] // Вестник МИФИ. –
2009. – 1 электрон.опт диск (CD-ROM).
54.Методика измерений распределения скорости счёта излучения радионуклидов по
длине стержневых образцов гамма-спектрометрическим методом в радиационно-защитной
камере РЗК-1. МИ Рег. № 1172. Реестр методик ОАО «ГНЦ РФ НИИАР», Димитровград,
2018 г.
55.Методика измерения объёма и давления газа в твэле и свободного объёма твэла на
установке лазерного прокола в защитной камере К-5. Рег. № 1164. Реестр методик ОАО «ГНЦ
РФ НИИАР», Димитровград, 2018 г.
56.Методика измерения. Твэлы. Масс-спектрометрический метод определения
объёмных долей газов в пробах газовой фазы. МИ Рег. № 1200. Реестр методик ОАО «ГНЦ
НИИАР», Димитровград, 2018 г.
57.Измерение геометрических параметров изделий и элементов их макроструктуры с
использованием системы анализа изображений, получаемых на микроскопе УМСД-2. Методика
измерений, Рег. № 1163. Реестр методик АО «ГНЦ НИИАР», Димитровград, 2018 г.
58.Golovanov Using Scanning Electron Microscope PHILIPS XL 30 ESEM-TMP installed
in the Hot Cell / V.N. Golovanov [et al.]. // Report on HOTLAB Plenary Meeting. – 2004. P. 121-127.
59.МИ рег.№ 1165 по Реестру. Материалы и изделия атомной техники. Методика
измерений рег.№ 133-18 (ОМИТ). Методика измерения геометрических характеристик
микроструктуры с использованием видеосистемы анализа изображений на микроскопах МДРЗК
и Leica Telatom 4. Свидетельство о МА рег.№ 1165-01.00050-2014-2017 (рег. № 668) от
10.10.2018
60.Электронно-зондовыйрентгеноспектральныймикроанализтопливных
композиций ядерных энергетических реакторов: Монография / В.Н. Голованов [и др.]. –
Ульяновск: УлГУ, 2006. – 143 с.
61.Методика испытаний рег.№ 698«Материалы атомной техники. Определение
характеристиккристаллическойструктурыметодомрентгенографии».15502000100.
Свидетельство о МА рег.№ 106-13 (рег.№ 09-13) от 25.01.2018.
62.Методика измерения геометрических параметров облучённых стержневых
изделий длиной до 4 метров в защитной камере К-1. МИ, Рег. № 1166. Реестр методик «ГНЦ
РФ НИИАР», Димитровград, 2018.
63.ISO 9278:2008 [Electronic resource]. Nuclear energy. Uranium dioxide pellets.
Determination of density and volume fraction of open and closed porosity. — Web site of British
StandardsInstitution.—Accessmode:bysubscription.—URL:
https://shop.bsigroup.com/ProductDetail?pid=000000000030125442(dateoftheapplication:
08.06.2021).
64.ГОСТ 2211-65. Межгосударственный стандарт огнеупоры и огнеупорное сырье
Методы определения плотности. – М.: ИПК Издательство стандартов, 2004. – 17 с.
65.Беляева, А.В. Особенности распухания уран-плутониевого нитридного топлива
при низкотемпературном облучении в быстром реакторе до выгорания 5,5 % тяж.ат. / А.В.
Беляева [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – № 122 (5). – С. 263–266.
66.Беляева, А.В. Послереакторные исследования твэлов с нитридным уран-
плутониевым топливом с газовым и жидкометаллическим подслоем / А.В. Беляева [и др.] //
Атомная энергия. – 2021. – №. – С.
67.Tasaka, K. JNDC Nuclear Data Librari of Fission Products-Second Version / K. Tasaka
[et al.]. – JAERI-1320. – 1990. – 265 p.
68.Ray, L. An electron microscopy study of the RIM structure of a UO2 fuel with a high
burnup of 7,9 % FIMA / L. Ray [et al.] // J. Nucl. Mater. – 1997. – № 245. – P. 115-123.
69.Spino, J. Detailed characterization of the rim microstructure in PWR fuels in the burn-
up range 40-67 GWd/tM / J. Spino [et al.] // J. Nucl. Mater. – 1996. – № 231. – P. 179-190.
70.Coquerelle, M. Limits and Prospects for High Burn-up LWR fuels / M. Coquerelle [et
al.]. – ITU Annual Report (EUR 17296). – 1996. – P. 235.
71.Беляева, А.В. Радиационное распухание уран-плутониевого нитридного топлива в
экспериментальных твэлах с газовым и жидкометаллическим наполнением / А.В. Беляева [и
др.] // Сборник трудов АО «ГНЦ НИИАР». – 2017. – № 3. – С. 17–29.
72.Справочник по свойствам материалов для перспективных реакторных технологий
/ В. П. Бобков [и др.] ; под общ. ред. В. М. Поплавского. – Москва: ИздАТ, Т. 5: Свойства
реакторных сталей и сплавов, 2014. – с. 584.
73.Грачев,А.Ф.Особенностирадиационногораспуханияуран-плутониевого
нитридного топлива в экспериментальных твэлах с гелиевым и свинцовым подслоем / А.Ф.
Грачев [и др.] // Атомная энергия. – 2021. – № 129 (5). – С. 272-276.
Публикации автора в научных журналах
Помогаем с подготовкой сопроводительных документов
Хочешь уникальную работу?
Больше 3 000 экспертов уже готовы начать работу над твоим проектом!
5 (14 отзывов)
5 (18 отзывов)
5 (22 отзыва)
5 (1241 отзыв)
4.5 (330 отзывов)
4.9 (5 отзывов)
4.9 (37 отзывов)
4.8 (373 отзыва)
4.7 (82 отзыва)
