Структурная чувствительность аустенитных сталей к радиационным повреждениям при нейтронном облучении : диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук : 05.16.09

Россия является лидером в технологиях создания и эксплуатации ядерных реакторов на быстрых нейтронах, а развитие ядерной энергетики является одной из приоритетных задач Российской Федерации. Проблемой эксплуатации установок на быстрых нейтронах является высокий уровень радиационных повреждений конструкционных материалов, формирующих активную зону реактора. Эффективность быстрого реактора сегодня ограничена выгоранием используемого ядерного топлива, которое в свою очередь, лимитируется радиационной стойкостью оболочки тепловыделяющего элемента, а именно сопротивлением распуханию под действием нейтронного облучения. Уменьшение склонности материалов к радиационному распуханию или контроль данного процесса может существенно повысить эксплуатационные качества материалов. Последнее определяет экономическую эффективность эксплуатации реакторов на быстрых нейтронах, и, соответственно, уровень значимости предлагаемой работы.
Также необходимо отметить, что для некоторых внутрикорпусных элементов реакторов на быстрых нейтронах и водо-водяных реакторов, выполненных из аустенитных сталей, характерно накопление значительной повреждающей дозы за время эксплуатации. Стабильность структуры и свойств является необходимым условием для увеличения длительности безопасной эксплуатации элементов ядерных реакторов.
Таким образом, актуальность темы определяется необходимостью увеличения срока службы внутриреакторных конструкционных элементов и элементов АкЗ реакторов на быстрых нейтронах.
Степень разработанности темы исследования
Структурные повреждения материалов при попадании в них высокоэнергичных частиц подробно описаны и проанализированы в советской и российской (в том числе учебной) литературе. Изменение структурного состояния металлических материалов под действием нейтронного и имитационного облучения в России глубоко исследовано следующими авторами: Конобеевский С.Т., Калин Б.А., Зеленский В.Ф., Воеводин В.Н., Рогожкин В.С., Марголин Б.З., Целищев А.В., Агеев В.С., Гощицкий Б.Н., Сагарадзе В.В., Залужный А.Г., Чернов В.М., Чернов И.И., Леонтьева-Смирнова М.В. и др. Большой вклад в практическое исследование радиационного распухания под действием нейтронов внесли Неустроев В.С., Чуев В.В., Козлов А.В., Портных И.А., Поролло С.И., Панченко В.Л. и др. Наибольший вклад в развитии данного направления на западе внесли Garner F.A., Zinkle S.J., Was G., Mansur L.K., R. E. Stoller, Maziasz P.J., Watanabe T., Wolfer, W. G., и др.
5
К настоящему времени накоплено и обобщено достаточно большое количество экспериментального материала об эволюции дефектов в материалах, длительно находящихся под воздействием быстрых нейтронов. Впервые образование радиационных пор было обнаружено Е. Фалтоном и К. Каусорном в 1966 году. Согласно современным представлениям в металлах и сплавах, находящихся под действием нейтронного облучения, устанавливается неравновесная концентрация точечных дефектов (вакансий и междоузлий). Это обусловлено их массовым появлением в области каскада атомных смещений при попадании высокоэнергичного нейтрона и различными энергиями зарождения и миграции точечных дефектов. Хорошо известно, что продолжительное действие нейтронного облучения приводит к эволюции данной системы, которая проявляется в перераспределении элементов (диффузия, образование обедненных зон, фазовые превращения, ползучесть под облучением), изменении химического состава из-за трансмутации элементов (ядерные превращения вследствие захвата нейтронов) и конгломерации вакансий (кластеры, газонаполненные пузырьки, вакансионные поры). С увеличением продолжительности облучения для аустенитных сталей на первый план выходит проблема распухания, которая приводит к резкому снижению физико-механических свойств (потеря прочности и пластичности, формоизменение).
В середине 1970-ых годов было показано, что развитие радиационной пористости происходит стадийно. По аналогии с диаграммами фазового перехода (поры занимают определенную долю объема материала), было выделено три стадии радиационного распухания: инкубационный период, стадия нестационарного распухания (стадия переходного распухания), стадия установившегося распухания (стадия стационарного распухания). Одной из популярных точек зрения является представление, согласно которому распухание аустенитных сталей на стадии установившегося распухания часто близко к ~1%/сна и не зависит от структурного состояния материала (основную роль играет поверхность пор как основной сток вакансий и междоузлий). С этой точки зрения влияние на интегральную величину распухания оказывают длительности стадий инкубационного и нестационарного периодов, чувствительные к структурному состоянию материала и его химическому составу. Одним из известных способов повышения стойкости металлов к радиационному распуханию является использование холодной деформации на последнем этапе производства. В этом случае холодная деформация создает определенное мезоструктурное состояние, то есть приводящее к коллективизации линейных и плоских дефектов в объеме материала, которое приводит к положительному синергетическому эффекту в повышении стойкости аустенитных сталей к радиационному распуханию.
Несмотря на глубокую проработку вопроса взаимодействия точечных дефектов с элементами микроструктуры и общего действия нейтронного облучения на материал, на

6
сегодня не существует «общей» теории распухания материалов. Существует определенное количество работ, в которых рассматривается характер эволюции радиационной пористости во времени и ее связь со структурными элементами материала. Соответственно все прогностические модели распухания основаны на результатах модельных экспериментов и обладают малым временным отрезком применимости и корректируются при получении верификационных данных при исследовании реальных изделий.
В очень небольшом количестве работ предприняты попытки описания радиационной пористости реальных конструктивных элементов, в которых существует неоднородность физических параметров облучения. Полученной в результате этих исследований информации недостаточно для интерпретации результатов и прогнозирования поведения радиационной пористости реальных изделий в свете современных представлений.
Во многих работах и учебниках большое внимание уделяется изменению структурного состояния, полученного после нейтронного облучения на уровнях соизмеримых, или меньше размера зерна (выделения, дислокации). Но при этом авторы распространяют полученные результаты на интегральное распухание материала, а не на фрагментах процесса на различных стадиях. Также стоить отметить, что в работах, исследующих связь радиационной пористости со структурным состоянием, редко исследуются двойники деформации. Тогда как процесс двойникования занимает значительную часть общей моды деформации для используемых в атомной промышленности аустенитных сталях и общая удельная поверхность двойников деформации сопоставима с границами общего типа.
Необходимо подчеркнуть, что в процессе нейтронного облучения происходит изменение химического состава материала в следствие трансмутационных реакций из-за захвата нейтронов ядрами атомов. Особое внимание в данном аспекте уделяется наработке газов, а в частности гелию. Известно, что повышенная концентрация гелия при нейтронном облучении приводит к образованию газо-вакансионных пузырьков, которые являются зародышами вакансионных пор и, как следствие, влияют на радиационную пористость. Изменение химического состава аустенитных сталей необходимо учитывать при долгосрочной эксплуатации ответственных элементов конструкций.
Целью данной работы являлось установление закономерностей формирования радиационных повреждений аустенитных сталей под действием нейтронного облучения в зависимости от их мезоструктурного состояния.
Для достижения цели были поставлены следующие задачи:
1. Разработка подходов и методик, позволяющих масштабно и количественно исследовать радиационную пористость и эффекты радиационных повреждений на конструкционных элементах и элементах АкЗ реактора.

7
2. Выявление особенностей формирования радиационной пористости аустенитных сталей в полях нейтронного облучения и градиента температуры.
3. Определение влияния межкристаллитных границ и дисперсных выделений на формирование радиационной пористости в структуре аустенитных сталей.
4. Установление влияния длительного нейтронного облучения на стабильность структуры и фазового состава аустенитных сталей.
Научная новизна и теоретическая значимость заключается в том, что в результате экспериментальных исследований методами электронной (сканирующей и просвечивающей) и ориентационной микроскопий, получены новые научные и уточнены имеющиеся результаты по закономерностям формирования радиационных повреждений аустенитных сталей различного легирования от их мезоструктурного состояния:
1. Показана зависимость радиационной пористости по толщине и высоте оболочки тепловыделяющего элемента от градиента температуры. В соответствии с градиентом температуры по толщине оболочки от внутренней к наружной поверхности наблюдается уменьшение среднего размера пор и увеличение их концентрации при сохранении их объемной доли. По высоте твэла наблюдается немонотонная зависимость размера радиационных пор от температуры.
2. Прослежена эволюция радиационной пористости на межкристаллитных малоугловых, высокоугловых и специальных границах, а также вблизи выделений вторых фаз в аустенитных сталях 06Х16Н15М2Г2ТФР и 07Х16Н19М2Г2БТФПР. Выявлено, что высокая плотность линейных и плоских дефектов кристаллического строения, наблюдаемых после облучения материала, приводит к подавлению развития радиационного порообразования.
3. Показан эффект образования гало радиационных пор вокруг молибден содержащих выделений (предположительно боридов) и установлена температурная зависимость данного эффекта. Отличительной чертой этих полей является слабая чувствительность к высокоугловым межзеренным границам.
4. Установлено различное поведение специальных межзеренных границ, в том числе двойниковых когерентных и некогерентных, к выделению дисперсных карбидов в процессе старения. Чем совершеннее структура границы, тем меньше на ней образуется карбидных выделений.
5. Показано, что в результате длительного облучения повышается склонность стали 10Х18Н9 к распаду аустенита по сдвиговому механизму. Выявлены условия реализации распада, а также связь образующейся фазы с мезоструктурным состоянием материала.
Практическая значимость работы. На основании проведенных исследований были разработаны методы и выданы практические рекомендации:

8
1. Разработана методика количественного исследования характеристик радиационной пористости с использованием инструментария сканирующей электронной микроскопии, позволяющая повысить эффективность анализа больших поверхностей с достаточной точностью.
2. Показана необходимость учета во время эксплуатации изделий градиентов температур, ответственных за формирование различной радиационной пористости.
3. На основе совмещения сканирующей электронной и ориентационной микроскопий разработана методика количественного анализа влияния мезоструктуры на радиационное порообразование. Разработанная методика включает как анализ количественных характеристик радиационной пористости, так и анализ количественных характеристик межкристаллитных границ.
4. Показано, что увеличение удельной поверхности двойниковых деформационных границ по отношению к границам общего типа приводит к увеличению длительности стадий инкубационного и переходного радиационного распухания, а также к снижению общего распухания при близких условиях облучения. Это предполагает возможность увеличить стойкость к радиационному распуханию ГЦК материалов за счет управления исходным мезоструктурным состоянием материала.
Методология и методы исследования. Методологической основой послужили работы ведущих отечественных и зарубежных ученых в области изучения структуры и свойств металлов после воздействия нейтронного излучения. Для решения поставленных задач использовались современные методы просвечивающей и сканирующей электронных микроскопий (ПЭМ и СЭМ) с использованием ориентационной микроскопии, основанной на анализе дифракции обратно рассеянных электронов (EBSD), использовался рентгеноструктурный анализ. Применялась стандартизированная методика гидростатического взвешивания. Обработка цифровых растровых изображений производилась с помощью специального программного обеспечения SIAMS Photolab.
На защиту выносятся основные положения и результаты:
1. Методика определения количественных характеристик радиационной пористости при помощи инструментария сканирующей электронной микроскопии.
2. Результаты изучения структурного состояния аустенитных сталей после нейтронного облучения при различных температурах.
3. Методика количественного анализа влияния элементов мезоструктуры на радиационное порообразование.

9
4. Особенности эволюции радиационных повреждений аустенитных сталей – радиационное порообразование и фазовое состояние, после нейтронного облучения в зависимости от их мезоструктурного состояния.
Достоверность результатов работы обеспечена использованием современного оборудования, взаимодополняющих методов структурного анализа, воспроизводимостью результатов исследования. Полученные результаты согласуются и дополняют опубликованные данные по теме исследовательской работы.
Апробация работы:
Основные результаты и материалы диссертационной работы представлялись на следующих российских и международных конференциях и семинарах: XI, XII, XIII Международный Уральский семинар «Радиационная физика металлов и сплавов», (Кыштым, 2015, 2017, 2019), Семинар молодых ученых, специалистов, аспирантов и студентов по ядерным технологиям (г. Екатеринбург, 2015), Научный семинар «Материалы активных зон реакторов на быстрых нейтронах» (г. Алушта, 2015), XIII, XV Международная школа-конференция “Новые материалы” (г. Москва, 2016, 2017), Научно-практическая школа-семинар по ядерным технологиям для молодых ученых, специалистов, студентов и аспирантов, проводимой АО «ИРМ» (г. Екатеринбург, 2017), Международная конференция МАГАТЭ: International Conference of Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR-17) (г. Екатеринбург, 2017), Отраслевой семинар «Физика радиационных повреждений материалов атомной техники» (г. Обнинск, 2018), Межотраслевая научно-техническая конференция «Реакторные материалы атомной энергетики» (г. Сочи, 2018).
Исследования, представленные в диссертационной работе, выполнены при содействии и с использованием исследовательского оборудования Акционерного Общества «Институт реакторных материалов» и в рамках проекта РФФИ No18-33-00135 мол_а.
Публикации
По теме диссертационной работы опубликовано 15 научных трудов, из них 9 статей в рецензируемых научных журналах из списка ВАК РФ, из которых 7 в зарубежных журналах, индексируемых Scopus.